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Nature Communications volume 13, Numéro d'article : 3730 (2022) Citer cet article

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Les transitions de Mott dans les matériaux réels sont du premier ordre et presque toujours associées à des distorsions de réseau, deux caractéristiques favorisant l'émergence de phases nanotexturées. Cette auto-organisation à l'échelle nanométrique crée des régions spatialement inhomogènes, qui peuvent héberger et protéger des états électroniques et de réseau non thermiques transitoires déclenchés par une excitation lumineuse. Ici, nous combinons la microscopie à rayons X résolue en temps avec une approche fonctionnelle de Landau-Ginzburg pour calculer la déformation et les configurations électroniques de l'espace réel. Nous étudions V2O3, l'archétype de l'isolant de Mott dans lequel l'auto-organisation à l'échelle nanométrique existe déjà dans la phase monoclinique à basse température et affecte fortement la transition vers la phase métallique corindon à haute température. Notre approche expérimentale-théorique conjointe met au jour un remarquable phénomène de hors-équilibre : la stabilisation photo-induite de la phase métallique monoclinique longtemps recherchée, qui est absente à l'équilibre et dans les matériaux homogènes, mais émerge comme un état métastable uniquement lorsque l'excitation lumineuse est combiné avec la nanotexture sous-jacente du réseau monoclinique.

Depuis sa proposition initiale en 19491, la transition métal-isolant de Mott ne cesse de susciter l'intérêt. Pendant longtemps, les expérimentateurs et les théoriciens ont déployé beaucoup d'efforts pour comprendre les bases microscopiques de telles transitions dans les matériaux réels et les hamiltoniens modèles. Cependant, il est récemment devenu urgent d'étendre cet effort vers la compréhension de la dynamique de la transition de Mott sur plusieurs échelles de temps et à des échelles de longueur bien plus longues que les distances inter-atomiques2, qui sont les plus pertinentes pour des applications potentielles. En effet, les transitions de Mott dans les matériaux réels ont un caractère de premier ordre, souvent très prononcé, de sorte que la traversée de telles transitions nécessite une phase, autrefois métastable, pour nucléer, croître et finalement l'emporter sur l'autre, autrefois stable. De plus, les véritables transitions de Mott sont presque toujours accompagnées d'une distorsion du réseau, qui, en plus d'améliorer le caractère de premier ordre de la transition, contraint également la dynamique de nucléation et de croissance, favorisant l'émergence de nanotextures dans la région de coexistence isolant-métal3 ,4. De plus, il peut arriver que la structure cristalline de symétrie inférieure, généralement la phase isolante, soit inhomogène en raison de la coexistence de macles5. C'est souvent le cas lorsque la déformation élastique est directement impliquée dans la transition structurale.

De telles circonstances pourraient, à première vue, être considérées simplement comme des effets secondaires indésirables qui rendent la transition de Mott plus complexe. Dans les matériaux de Mott, l'apparition de la métallicité à haute température s'accompagne de la fusion de la configuration du réseau à basse température, qui est un processus lent et implique un réarrangement complexe dans l'espace réel des domaines à l'échelle nanométrique. Cette dynamique lente constitue le goulot d'étranglement pour la réalisation d'interrupteurs volatils électroniques fonctionnant à des fréquences aussi élevées que plusieurs THz6, ce qui a souvent découragé les applications potentielles des transitions isolant-métal (IMT) dans des matériaux réels soit entraînés par des changements de température, soit par des déséquilibres. protocoles tels que l'excitation lumineuse. Dans ce cadre, des efforts spécifiques ont été récemment consacrés à l'étude d'éventuels états non thermiques transitoires dans les oxydes de vanadium, qui subissent des IMT pilotés par la température d'un grand intérêt pour les applications de commutation résistive et d'informatique neuromorphique6,7,8,9,10,11,12 ,13,14,15,16,17,18,19,20,21. Une grande partie de l'activité s'est concentrée sur le développement de stratégies pour découpler les changements électroniques et structurels, dans le but ultime d'obtenir une commutation entièrement électronique pour Mottronics ultrarapide. La récente revendication d'une phase métallique photo-induite de VO222,23 monoclinique a déclenché un énorme effort pour déterminer dans quelle mesure la transition photo-induite est similaire à celle induite par la chaleur et si les degrés de liberté électroniques et de réseau restent couplés au à l'échelle nanométrique pendant et après l'excitation lumineuse3,20,24,25,26.

L'objectif de ce travail est de clarifier enfin le rôle de la nanotexture spatiale dans le contrôle de la dynamique de transition de Mott et dans la promotion du découplage des transformations électroniques et de réseau lorsque le système est mis hors d'équilibre par des impulsions lumineuses. Nous nous concentrons sur l'archétype de l'isolant de Mott V2O327,28,29,30, qui réalise en effet d'un seul coup toute la phénoménologie complexe que nous avons précédemment esquissée, et est donc le terrain de jeu privilégié pour tenter un tel effort. Une coexistence métal-isolant nanotexturé à travers la transition d'équilibre du premier ordre dans les couches minces a en fait été observée par microscopie infrarouge en champ proche dans la réf. 3. Plus précisément, la coexistence métal-isolant est caractérisée par un réseau assez régulier de domaines métalliques et isolants striés orientés selon deux des trois axes hexagonaux possibles de la structure rhomboédrique à haute température, le macle manquant pouvant être une conséquence du R- orientation plane du film31. Plus tard, il a été observé, toujours sur des couches minces mais maintenant avec une orientation dans le plan c et en utilisant la microscopie électronique à photoémission de rayons X (PEEM)32, que l'isolant monoclinique était lui-même nanotexturé. En particulier, une telle phase ressemble à un patchwork des trois macles monocliniques équivalentes orientées selon les trois axes hexagonaux de la phase rhomboédrique mère. Lors de l'élévation de la température de l'isolant monoclinique, des domaines métalliques commencent à nucléer le long des interfaces entre les macles monocliniques32, formant ainsi des bandes coexistant avec des isolants, toutes à nouveau orientées selon les axes hexagonaux, en accord avec l'expérience de la réf. 3. L'origine de cette auto-organisation complexe à l'échelle nanométrique, qui a été provisoirement attribuée à la répulsion coulombienne à longue portée3, reste encore inexpliquée.

Dans ce travail, nous développons une approche à gros grains capable de capturer la dynamique du réseau et des électrons dans l'espace réel de l'IMT dans V2O3. Notre modèle démontre que la nanotexture intrinsèque est entraînée par la déformation élastique associée à la distorsion du réseau monoclinique. La pleine compréhension de la dynamique de transition révèle également la possibilité de stabiliser un état électronique métallique non thermique, qui conserve la structure de réseau monoclinique isolante. Cet état est défavorable à l'équilibre et dans les matériaux homogènes, mais il peut être photo-induit lorsque la population électronique dans les bandes 3d du vanadium est modifiée par des impulsions lumineuses ultrarapides. La nanotexture intrinsèque est essentielle pour créer les conditions de déformation aux limites des macles monocliniques, qui protègent et stabilisent la phase métallique monoclinique non thermique. Nous démontrons expérimentalement l'existence d'une telle phase métastable en effectuant de nouvelles expériences PEEM à rayons X résolues en temps (tr-PEEM) à base de synchrotron avec une résolution spatiale et temporelle de 30 nm et 80 ps. L'excitation de couches minces de V2O3 avec des impulsions lumineuses ultracourtes infrarouges intenses (1,5 eV) transforme le matériau en un métal avec la même nanotexture de cisaillement que la phase isolante. Même si tous les résultats expérimentaux et théoriques que nous allons présenter se réfèrent au sesquioxyde de vanadium, ils révèlent une richesse inattendue qui peut tout aussi bien émerger dans d'autres isolants Mott. Le rôle joué par les architectures de réseau spontanées à l'échelle nanométrique caractérisant les IMT de premier ordre fournit un nouveau paramètre pour obtenir un contrôle total de la transformation de phase électronique dans les matériaux de Mott.

Le travail est organisé comme suit. Dans un premier temps, nous donnons un aperçu des transformations de réseau et électroniques qui caractérisent le diagramme de phase de V2O3, ainsi qu'une caractérisation de la nanotexture spontanée de la phase isolante monoclinique. Cette information est cruciale car elle fournit les bases microscopiques du modèle multi-échelle du réseau et de la transition électronique. Deuxièmement, nous introduisons le modèle, basé sur les fonctionnelles appropriées de Landau-Ginzburg, et nous montrons comment il capture la formation de la nanotexture ainsi que la dynamique de la transition de phase induite par la température. Enfin, nous présentons les résultats de non-équilibre central. Le modèle multi-échelle est étendu pour traiter le cas de non-équilibre. Le modèle montre que la nanotexture peut favoriser et stabiliser une phase métallique électronique non thermique qui retient la déformation de cisaillement monoclinique du réseau à basse température. Nous démontrons expérimentalement ce phénomène en effectuant des mesures de tr-PEEM sur des couches minces de V2O3 révélant la dynamique ultrarapide avec une résolution spatiale. Enfin, nous montrons également la possibilité de contrôler la dynamique de transition non thermique par l'ingénierie des déformations d'interface.

Le diagramme de phase de (V1−xMx)2O3, M = Cr,Ti, est illustré à la Fig. 1a. Il comprend un isolant paramagnétique rhomboédrique et des phases métalliques à structure corindon, et un dôme basse température où le système est un isolant Mott antiferromagnétique monoclinique. L'effet de la pression est, comme prévu, de favoriser la phase métallique, comme celle du dopage au Ti, bien qu'au-dessus de 32,5 GPa, ce métal semble également être monoclinique à température ambiante33,34. La transition basse pression de la structure corindon à haute température à la structure monoclinique à basse température a une nature de premier ordre qui s'affaiblit avec le dopage Cr x, et peut devenir continue au-dessus de x ≃ 0,03. Pour le V2O3 pur, cas qui nous intéresse ici, ligne verticale pointillée sur la Fig. 1a, la transition électronique, magnétique et structurale qui se produit à Tc ≃ 170K dans les cristaux massifs a un caractère de premier ordre très prononcé : le saut de résistivité couvre près de six ordres de grandeur28, et la transformation martensitique rhomboédrique-monoclinique35 peut être plutôt destructrice si l'échantillon n'est pas traité avec soin.

un diagramme de phase de \({({{{{{{{{\rm{V}}}}}}}}_{1-x}{{{{{M}}}}}_{x} )}_{2}\,{{{{{{{\rm{O}}}}}}}}_{3}\), avec M = Cr, Ti, en fonction de la concentration de dopage x et pression, de la réf. 29. AFM et PM signifient respectivement antiferromagnétique et paramagnétique. Toutes les lignes de transition (lignes noires pleines) sont de premier ordre, celle séparant le métal PM de l'isolant PM qui se termine par un point critique de second ordre (point noir). Les phases métalliques paramagnétiques et isolantes du V2O3 dopé au Cr sont communément appelées phases α et β, respectivement, et illustrées sur la figure. b Cellule unitaire hexagonale non primitive de la phase de corindon à haute température. La distance V–V du plus proche voisin dans le plan aH−bH, ℓ0, et le long de cH, d0, est également indiquée. Le cadre de référence que nous utilisons tout au long du travail est également représenté, avec aH∥x et cH∥z. c Esquisse de la transition électronique de Mott en V2O3. Dans la limite atomique, les deux électrons de conduction de V3+ occupent l'orbitale t2g de la couche 3d scindée en champ cubique. En raison de la distorsion trigonale supplémentaire, le t2g est ensuite divisé en un doublet \({e}_{g}^{\pi }\) inférieur et un singulet a1g supérieur. Les deux électrons se trouvent donc dans l'orbite \({e}_{g}^{\pi }\) , dans une configuration de triplet de spin en raison des règles de Hund. Dans le solide, les niveaux atomiques correspondant à la suppression ou à l'ajout d'un électron s'élargissent en bandes Hubbard inférieure et supérieure, respectivement LHB et UHB. Le LHB a le caractère dominant \({e}_{g}^{\pi }\) tandis que l'UHB a le caractère dominant a1g41. Notez que nous ne montrons pas, pour simplifier, la structure de multiplet que les bandes de Hubbard doivent avoir en raison de la séparation des échanges de Coulomb. Dans la phase métallique, des bandes de quasi-particules se chevauchant apparaissent au niveau de Fermi.

Dans la phase rhomboédrique au-dessus de Tc, V2O3 cristallise dans une structure de corindon, groupe d'espace \(R\bar{3}c\) n° 167. La cellule unitaire hexagonale non primitive contient six unités de formule et possède les vecteurs de réseau indiqués dans Fig. 1b, où28,36,37

et, par convention, on choisit aH∥x et cH∥z. Les atomes de vanadium forment des plans en nid d'abeille avec un empilement ABC, voir également la note complémentaire 2 (voir le matériel complémentaire). Il s'ensuit que chaque vanadium n'a qu'un seul voisin le plus proche le long de l'axe cH hexagonal. Nous désignons ci-après ces paires verticales par dimères. De plus, les deux atomes V inéquivalents dans chaque plan en nid d'abeilles ne se trouvent pas sur un tel plan, voir Fig. 1b : les atomes qui forment des dimères avec le plan au-dessus/en-dessous sont décalés vers le bas/vers le haut. La longueur de la liaison dimère d0 est légèrement plus courte que la distance ℓ0 entre les atomes V voisins les plus proches dans les plans hexagonaux, en particulier

Une telle différence reflète une distorsion trigonale des octaèdres d'oxygène entourant chaque vanadium, qui est responsable de la division orbitale V-3d t2g en un doublet inférieur \({e}_{g}^{\pi }\) et un singulet supérieur a1g , et on pense qu'il joue un rôle crucial dans la transition métal-isolant de Mott38. Sur la figure 1c, nous dessinons une image simplifiée de la transition de Mott pour souligner le rôle de la division du champ cristallin trigonal.

L'isolant magnétique sous Tc a une structure cristalline monoclinique, groupe d'espace I2/a, n° 15. La distorsion structurelle rompt la symétrie de rotation C3 autour de l'axe cH et peut être considérée36 comme une rotation des atomes dans un plan perpendiculaire à l'un des trois axes hexagonaux, aH, bH et −aH–bH. Les trois choix correspondent à des structures monocliniques équivalentes, qui ne se distinguent que par référence à l'état corindon parent. Nous choisirons ici pour simplifier l'axe de rotation aH∥x, qui devient le vecteur de réseau primitif monoclinique bm, de sorte que la rotation se produise dans le plan y–z, où se trouvent les vecteurs de réseau monocliniques am et cm. En ce qui concerne le magnétisme, chaque plan am – cm est ferromagnétique, tandis que les plans adjacents sont couplés les uns aux autres de manière antiferromagnétique, voir Fig. 2a, b. En d'autres termes, les dimères, qui se situent dans le plan am–cm, sont ferromagnétiques. De même, parmi les trois liaisons les plus proches voisines dans le plan hexagonal, celle située dans le plan am – cm de longueur ℓy est donc ferromagnétique, tandis que les deux autres, de longueur ℓ1 et ℓ2, sont antiferromagnétiques, voir Fig. 2a.

Ordre magnétique dans le plan hexagonal (a) et dans le plan y–z, équivalent à celui am–cm (b). Dans le plan hexagonal, nous dessinons également les longueurs des liaisons les plus proches voisines : ly, qui est ferromagnétique, et l1 et l2, toutes deux antiferromagnétiques. Les dimères, de longueur de liaison d, se situent dans le plan y–z et sont ferromagnétiques, voir (b), où nous montrons également les vecteurs de réseau monocliniques am et cm. c La cellule unitaire pseudo-hexagonale que nous utilisons tout au long de ce travail. d Le dimère, en jaune, qui dans la phase rhomboédrique se trouve le long de z∥cH, tourne dans le sens inverse des aiguilles d'une montre autour de x∥bm = aH et s'allonge, de sorte que les atomes de vanadium aux extrémités se déplacent vers les vides octaédriques.

Compte tenu de notre choix du jumelage monoclinique, la relation entre les vecteurs de réseau monocliniques et hexagonaux28,36 est représentée graphiquement sur les Fig. 2a, b. Cependant, pour plus de commodité, nous préférons ci-après utiliser une cellule unitaire pseudo-hexagonale non primitive, voir la figure 2c. Avec un tel choix la phase monoclinique correspond à

par opposition aux paramètres du corindon dans l'équation. (1), avec αH = βH = 90∘ et γH = 120∘. La transition corindon-monoclinique s'accompagne donc d'une expansion volumique de 1,4%28, comme attendu sur une transition métal-isolant.

Considérant les distances V – V voisines les plus proches dans le plan hexagonal, ℓy, ℓ1 et ℓ2, et la longueur du dimère d, voir Fig. 2, dans la phase monoclinique par rapport à la phase rhomboédrique (d0), voir Eq. (2), ℓy croît de 4 %, d de 1,6 %, tandis que ℓ1 et ℓ2 sont pratiquement inchangés, l'un est 0,38 % plus court et l'autre 0,14 % plus long. En d'autres termes, conformément aux règles de Goodenough-Kanamori-Anderson, toutes les liaisons ferromagnétiques s'allongent, la planaire ℓy un peu plus que le dimère.

Comme décrit dans la réf. 32, la microscopie électronique à photoémission à l'équilibre (PEEM), exploitant le dichroïsme linéaire aux rayons X (XLD) 39 comme mécanisme de contraste, peut être utilisée pour étudier la dynamique de la transition rhomboédrique à monoclinique dans l'espace réel. Comme le montre schématiquement la Fig. 3a, des impulsions de rayons X à polarisation s linéaire horizontale (LH) en résonance avec le bord V L2,3 (520 eV) frappent avec un angle d'incidence de 75∘ sur un film de V2O3 de 40 nm développé par épitaxie sur un Substrat (0001)-Al2O3, donc avec l'axe cH orienté perpendiculairement à la surface du film40. Afin d'optimiser le signal et de supprimer les éventuels arrière-plans et artefacts, chaque image rapportée est la différence entre les images prises avec des impulsions de rayons X à 520 eV, pour lesquelles le contraste entre les signaux de différentes distorsions monocliniques possibles est maximal, et 518 eV, pour dont le contraste est minimum32,41. Sur la figure 3b, nous rapportons des images XLD-PEEM à résolution spatiale typiques prises à T = 100 K, c'est-à-dire entièrement dans la phase isolante monoclinique de V2O3. Pour chaque direction de polarisation des rayons X (voir les flèches grises en haut des images), trois nano-domaines isolants rayés différents, indiqués par des couleurs rouge, bleue et jaune, sont clairement visibles. Les domaines en forme de bande suivent évidemment la symétrie hexagonale de la phase rhomboédrique non déformée, avec des dimensions caractéristiques de quelques micromètres de longueur et de 200 à 300 nm de largeur. La nanotexture spontanée observée de la phase monoclinique démontre que la minimisation de l'énergie élastique totale entraîne la formation de domaines dans lesquels la distorsion monoclinique a lieu le long d'une des trois directions équivalentes. Comme discuté en détail dans la réf. 32, lorsque le système est chauffé et que la région de coexistence est entrée, des gouttelettes métalliques rhomboédriques commencent à se nucléer aux limites du domaine. Lors d'un chauffage supplémentaire, les domaines croissent jusqu'à ce que la transition percolative isolant-métal se produise à une fraction de remplissage métallique de l'ordre de 0,45. Nous avons mentionné que chaque domaine monoclinique est identifié de manière unique par le monoclinique bm, qui peut être n'importe lequel des vecteurs hexagonaux primitifs, aH, bH ou −aH–bH, et définit ainsi trois axes à 60∘ l'un de l'autre. Cela est révélé en faisant pivoter la polarisation des rayons X et en traçant le signal XLD intégré sur des régions spécifiques (carré rose, cercle vert et triangle jaune sur la figure 3b correspondant aux trois domaines différents. Comme le montre la figure 3c, le signal XLD de les trois domaines différents est en effet déphasé de 60∘ et a une périodicité de 180∘.

un montage expérimental. Des paquets de rayons X avec une énergie accordable résonnant avec le bord L2,3 du vanadium frappent l'échantillon à une incidence d'environ 75∘. La polarisation linéaire des rayons X peut être tournée de dans le plan (Horizontal) à hors du plan (Vertical). Les électrons émis par l'échantillon sont collectés et imagés à travers des lentilles électrostatiques. Dans la configuration résolue en temps, le signal généré par des impulsions de rayons X isolées avec une polarisation horizontale linéaire (LH) est collecté par une synchronisation synchronisée appropriée de l'appareil de détection. Le laser infrarouge de la pompe est synchronisé sur les impulsions du synchrotron. b Images XLD-PEEM prises à 100 K mettant en évidence des domaines monocliniques rayés caractérisés par une intensité XLD différente. Les trois panneaux montrent des images prises pour différents angles de polarisation des impulsions de rayons X incidentes. L'angle indiqué se réfère à la polarisation initiale (panneau de gauche), qui est prise comme référence. L'échelle de couleurs indique l'amplitude (unités arb.) du signal PEEM. On note l'existence des trois domaines distincts (rouge, bleu, jaune), à savoir les trois macles monocliniques. Le signal XLD, comme démontré dans la note complémentaire 3 (voir le matériel supplémentaire), est minimum (échelle bleue dans les panneaux) lorsque le champ électrique (flèches grises en haut des images) est parallèle à l'axe bm monoclinique, qui peut être l'un des vecteurs hexagonaux primitifs, aH, bH ou −aH–bH, et maximum lorsque E ⋅ bm = 0. En comparant la prédiction théorique avec les données, nous en déduisons les trois vecteurs hexagonaux primitifs illustrés sur la figure, et concluons en outre que l'interface entre deux macles est perpendiculaire à l'axe bm du troisième domaine. c Signal XLD en fonction de l'angle entre la polarisation des rayons X et l'axe de l'échantillon. Le carré rose, le cercle vert et le triangle jaune font référence aux positions indiquées en (a). Dans chaque domaine, le signal XLD affiche la périodicité attendue de 180∘. Lors de la comparaison des trois domaines distincts, le signal XLD montre le déphasage prédit de 60∘.

Pour interpréter ces observations, dans la note complémentaire 3 (voir le matériel complémentaire), nous calculons la dépendance à la polarisation du contraste XLD dans la phase monoclinique. En bref, le singulet a1g et le doublet \({e}_{g}^{\pi }\) se transforment, respectivement, en une dimension, A1 ~ z2, et en deux dimensions, E ~ (x,y), représentations irréductibles de D3. La distorsion monoclinique génère un mélange entre a1g et la combinaison des \({e}_{g}^{\pi }\) qui se trouve sur le plan monoclinique am–cm, c'est-à-dire perpendiculaire à bm. Une telle combinaison change évidemment parmi les trois jumeaux monocliniques équivalents et, en raison de sa directionnalité, elle contribue au signal XLD, que nous prévoyons être minimum (maximum) pour les composantes dans le plan du champ parallèle (perpendiculaire) à l'axe bm . Puisque ce dernier peut être n'importe lequel des trois axes hexagonaux, cela explique immédiatement l'observation de la figure 3 et permet de déduire la direction des vecteurs hexagonaux primitifs, qui sont représentés sur la figure. De plus, les données rapportées dans la Fig. 3 nous font conclure que l'interface entre deux macles monocliniques se forme le long de la direction perpendiculaire à l'axe bm du troisième.

L'auto-organisation de la phase isolante monoclinique sur des échelles de longueur de l'ordre de la centaine de nanomètres appelle un effort théorique multi-échelle qui s'appuie sur les paramètres microscopiques régissant la transition mais va au-delà en décrivant la formation de domaines à des échelles de longueur bien plus grandes que le réseau cellule unitaire. Déjà Denier et Marezio36 ont souligné que le principal changement qui se produit à travers la transition rhomboédrique à monoclinique est en fait le déplacement des atomes V d'un dimère vers "les vides octaédriques adjacents", voir Fig. 2d et également la note complémentaire 2 (voir le matériel supplémentaire) . Un tel déplacement entraîne une rotation θ = 1,8∘ dans le sens inverse des aiguilles d'une montre des dimères autour de l'axe bm, donc la valeur de αH ≃ 91,73∘ et la compression de l'axe cH dans l'Eq. (3). De plus, le dimère s'allonge de 1,6 %. Plus précisément, le déplacement du vanadium, avec notre choix d'axe monoclinique bm∥x, a des composantes non négligeables le long de y et de z, la première conduisant à l'inclinaison du dimère de 1,8∘, et la seconde principalement responsable de l'étirement de 1,6 % du lier. Notons que le basculement seul rend compte non seulement des variations de αH et cH, mais aussi de l'augmentation de ℓy, qui est le changement le plus significatif traversant la transition structurale, ainsi que de la dilatation le long de l'hexagone aH, cf. Éq. (1) avec (3). Par conséquent, la déformation de la cellule unitaire à travers la transition est principalement une conséquence de l'inclinaison du dimère, à savoir des déplacements du vanadium le long de y.

Par la suite, nous faisons donc l'hypothèse que les composantes y et z du déplacement du vanadium, ou, de manière équivalente, le basculement du dimère et son allongement, correspondent à des degrés de liberté différents, certes couplés entre eux42, mais jouant chacun son rôle distinctif .

L'inclinaison est finalement responsable de la rupture de la triple symétrie de rotation autour de cH, et donc de la transition rhomboédrique à monoclinique, qui ne s'accompagne pas nécessairement d'une transition métal-isolant. Les calculs de structure électronique DFT-GGA, supposés valides en couplage faible, prédisent43 que la surface de Fermi du corindon métallique est instable vis-à-vis d'une distorsion monoclinique. Cependant, cette même instabilité se retrouve également dans la limite de couplage fort opposée. En effet, en supposant un état isolant de Mott dans lequel chaque vanadium agit comme un spin-1, voir Fig. 1c, il a été montré43 que V2O3 réalise sur chaque plan en nid d'abeille un modèle de Heisenberg très frustré, avec des constantes d'échange antiferromagnétiques comparables les plus proches et les plus proches voisines44 ,45,46. Une telle frustration est efficacement résolue par la distorsion monoclinique stabilisant la phase de bande illustrée sur la figure 2a. Cette prédiction a été étayée par des données récentes sur la diffusion inélastique des neutrons combinées à des calculs DFT47. Tous les résultats ci-dessus suggèrent que la phase corindon du V2O3 pur est intrinsèquement instable, et destinée à se transformer en une phase monoclinique à basse température. Le fait qu'une telle transition coïncide avec une transition entre un métal et un isolant antiferromagnétique indique simplement une forte interaction positive entre l'instabilité du réseau et les corrélations électroniques42,43,47. Cependant, rien n'empêcherait les transitions structurelle et métal-isolant de se produire séparément. En effet, le dopage au chrome, voir Fig. 1, entraîne une transition métal-isolant sans distorsion monoclinique intermédiaire. Le cas contraire d'une transition monoclinique non accompagnée d'une transition métal-isolant est encore très débattu. Des preuves d'une phase métallique monoclinique ont été observées dans le V2O3 à haute pression33,34. En revanche, à pression ambiante, l'existence possible d'une phase métallique monoclinique reste à ce jour controversée3,26,32,48,49,50,51,52,53.

Le déplacement du vanadium le long de z préserve le groupe d'espace \(R\bar{3}c\) mais allonge les dimères, affaiblissant ainsi leur force de liaison et augmentant la division du champ trigonal entre \({e}_{g}^{\ pi }\) et supérieur a1g. On pense que ces deux effets38 conduisent V2O3 vers un état isolant de Mott indépendamment de la distorsion monoclinique, même si la manière dont ils affectent précisément le spectre de particules uniques à faible énergie à l'approche de la transition fait toujours l'objet d'un débat38,54. Cependant, l'existence d'un lien fort entre le déplacement z du vanadium et la transition de Mott est indéniable. Cette connexion peut être déduite plus clairement en comparant, voir Fig. 1, l'isolant rhomboédrique paramagnétique dopé au Cr, appelé phase β, avec la phase métallique paramagnétique rhomboédrique de V2O3 pur, ou de la phase α métallique faiblement dopée au Cr .

En effet, le changement structurel le plus notable qui se produit à température ambiante dans la phase β isolante par opposition aux phases métalliques est l'augmentation d'environ 15 à 16 %55,56 du paramètre z qui identifie la position de Wyckoff 12c de V dans le \( R\bar{3}c\) groupe d'espace. Physiquement, z détermine la longueur du dimère d0 = cH(2z−1/2), voir la note complémentaire 2 (voir le matériel complémentaire), qui augmente significativement dans la phase β55,56. Cette observation suggère que z, ou, de manière équivalente, la longueur du dimère, doit être intimement corrélé au caractère métal versus isolant du Cr dopé par rapport au V2O3 pur, sinon on ne comprend pas pourquoi d0 augmente malgré la diminution de cH55,56. De plus, des valeurs plus grandes de d0 correspondent vraisemblablement à une polarisation orbitale plus grande \({{\Delta }}n={n}_{{e}_{g}^{\pi }}-{n}_{{a}_ {1g}}\)57, ce qui est cohérent avec la preuve que Δn croît à travers la transition métal-isolant41,58. La seule exception est la transition commandée par la pression de l'isolant β au métal α, à travers laquelle Δn ne montre pas de changements appréciables58. Dans ce cas, cependant, le comportement de la longueur du dimère à travers la transition n'est pas connu et l'homogénéité du métal α n'est pas garantie59,60.

Nous renoncerons ici à toute tentative de description microscopique des transitions rhomboédrique-monoclinique et métal-isolant dans V2O3, et recourrons plutôt à une approche plus macroscopique basée sur une théorie de Landau-Ginzburg pour les paramètres d'ordre qui caractérisent, respectivement, les deux passages. Comme nous l'avons vu, le paramètre d'ordre associé à la transition métal-isolant peut être légitimement identifié avec la longueur du dimère d. Nous soulignons qu'une telle identification n'implique nullement que d seul pilote la transition, qui est principalement d'origine électronique, mais juste que le comportement de d imite fidèlement celui de la résistivité, et donc, dans l'esprit d'une approche Landau-Ginzburg, que d peut être promu à juste titre au paramètre d'ordre de cette transition. L'inclinaison du dimère est plutôt directement liée aux éléments de cisaillement ϵ13 et ϵ23 du tenseur de déformation, qui se comportent comme les composantes d'un vecteur planaire

voir la note supplémentaire 2 (voir le matériel supplémentaire). On peut donc associer ϵ2 au paramètre d'ordre à deux composantes de la transition rhomboédrique à monoclinique. Plus précisément, en utilisant les données structurelles du corindon et des structures monocliniques à travers la transition28,36,37, et dans notre cadre de référence, le paramètre d'ordre de cisaillement ϵ2 juste après la transition a une magnitude ϵ2 ≃ 0,01756, et trois orientations possibles, c'est-à-dire, jumeaux monocliniques, définis par les phases, voir Eq. (4),

Autrement dit, ϵ2 est dirigé selon bm ∧ cH.

La fonctionnelle de Landau-Ginzburg que nous allons présenter et étudier n'est donc que le potentiel effectif de Born-Oppenheimer de la déformation de cisaillement ϵ2 et de la longueur du dimère d. En tant que tel, ce potentiel est substantiellement contribué par les électrons, bien que ce dernier n'apparaisse pas explicitement. Comme mentionné précédemment, nous n'essayons pas de dériver le potentiel de Born-Oppenheimer en traçant directement les degrés de liberté électroniques microscopiques61,62,63. En revanche, nous construisons la fonctionnelle de Landau–Ginzburg par des arguments assez généraux, principalement basés sur la symétrie ainsi que sur le diagramme de phase, Fig. 1, et les propriétés physiques de V2O3. De plus, nous déduisons le comportement, en température et en Cr-dopage, de tous les paramètres qui caractérisent le potentiel de Born-Oppenheimer à travers des expériences, heureusement abondantes pour ce composé.

Une fonctionnelle d'énergie libre de Landau – Ginzburg pour le paramètre d'ordre dépendant de l'espace ϵ2 (r) est plutôt lourde à dériver, car toutes les autres composantes de la déformation, à côté du paramètre d'ordre, sont impliquées et doivent être intégrées pour obtenir un fonctionnelle de ϵ2(r) uniquement. Ceci est encore compliqué par les contraintes dues aux équations de compatibilité de Saint-Venant, qui évitent les écarts et les chevauchements de différentes régions tendues et jouent un rôle crucial dans la stabilisation des domaines en dessous de la transformation martensitique64,65,66. Par conséquent, pour ne pas alourdir le texte, nous présentons la dérivation détaillée de la fonctionnelle de Landau-Ginzburg dans la note complémentaire 4 (voir le matériel supplémentaire), et discutons ici simplement du résultat final dans la géométrie du film orienté plan c des expériences.

Nous constatons que le paramètre d'ordre à deux composants de cisaillement-déformation ϵ2 (r) est contrôlé par la fonctionnelle de l'énergie (voir le matériel supplémentaire)

où \({{{{{{\bf{r}}}}}}}}=r\,(\cos \phi ,\sin \phi )\) est la coordonnée bidimensionnelle du film, K > 0 est la rigidité de déformation, μ > 0 la force du terme quartique anharmonique standard qui limite E par le bas, κ un paramètre positif qui dépend des constantes élastiques c11 et c22 (voir le matériel supplémentaire), tandis que γ est directement proportionnel à la constante élastique c14 (voir le matériel supplémentaire). La constante de couplage quadratique τ ~ c44 encode les effets électroniques qui, comme mentionné précédemment, rendent la structure du corindon instable à basse température vers une distorsion monoclinique, et entraîne ainsi la transition. Par conséquent, τ est positif dans la phase corindon à haute température et négatif dans la phase monoclinique à basse température. Nous soulignons que les constantes élastiques ci-dessus se réfèrent au groupe d'espace \(R\bar{3}c\), de sorte que, par exemple, τ ~ c44 < 0 signifie simplement que la phase rhomboédrique est devenue instable. Le dernier terme de (6) dérive des équations de compatibilité de Saint-Venant (voir le matériel supplémentaire). Spécifiquement,

où les noyaux à longue portée ont les expressions explicites :

et favorisent l'existence de domaines dans la structure déformée64,65,66. L'orientation des interfaces entre ces domaines est plutôt déterminée par la contrainte supplémentaire que nous devons imposer (voir le matériel supplémentaire) pour remplir les équations de Saint-Venant, à savoir la condition sans curl

Si τ < 0, l'énergie (6) est minimale aux angles définis dans l'Eq. (5) lorsque ϵ2 > 0. La contrainte (9) implique qu'une interface nette entre deux domaines, identifiée par deux des trois directions possibles de ϵ2, est orientée selon la troisième, à savoir selon un plan miroir du groupe d'espace \ (R\bar{3}c\). C'est exactement ce que l'on trouve expérimentalement, comme nous l'avons vu précédemment.

On remarque aussi que les minima de la fonctionnelle énergétique (6) dépendent des valeurs et des signes de τ et γ ∝ c14. Physiquement, c14 > 0 implique qu'une rotation antihoraire/horaire des dimères dans le plan am–cm entraîne une expansion/compression de l'axe bm, et vice versa pour c14 < 0.

La phase corindon, ϵ2 = 0, est un minimum local pour τ > τr ≳ 0, τr étant le point spinodal rhomboédrique. De même, une phase monoclinique est un minimum local pour τ < τm, où le point spinodal monoclinique τm≥τr. La coexistence de phase se produit donc lorsque τ ∈ [τr, τm], et aussi la transition structurelle doit avoir lieu à τc dans ce même intervalle. A température et pression ambiantes, τ ~ c44 ≃ 53 eV/cm3, qui doit être supérieur à τc puisque la phase stable est le corindon, et c14 ≃ −12,5 eV/cm3 67,68,69, de sorte que γ est également négatif. Bien en dessous de la transition structurale à pression ambiante, τ doit être inférieur à τr. De plus, puisque la distorsion monoclinique observée correspond à une rotation anti-horaire des dimères et à une expansion de bm, la valeur à basse température de γ doit être positive. Par conséquent, lors de l'abaissement de la température T, τ doit diminuer, tandis que c14 ∝ γ doit augmenter et passer par zéro. Il existe en fait des preuves, en particulier dans les composés dopés au chrome68, que c14 change de signe à l'approche de la transition de la phase de corindon. Nous n'avons connaissance d'aucune mesure expérimentale de c14 dans du V2O3 pur en dessous de la température ambiante. Par conséquent, nous ne pouvons ici que conjecturer ce qui peut arriver. Une possibilité est que c14 croise zéro juste à la transition structurelle, τ = τc. Dans de telles circonstances, la transition peut devenir continue70, ce qui est vraisemblablement le cas d'un dopage au Cr avec x ≳ 0,0371. L'alternative compatible avec le diagramme de phases à pression ambiante de la Fig. 1 pour le V2O3 pur ou faiblement dopé Ti/Cr est que c14 devient positif à des températures supérieures à Tc, d'où la transition de premier ordre observée de la phase corindon, ϵ2 = 0, à la monoclinique, ϵ2 > 0. Il existe encore une troisième possibilité que τ croise τc à haute température lorsque c14 ∝ γ est encore négatif. Dans ce cas, la phase monoclinique qui s'établit pour τ < τc correspond à une déformation de cisaillement différente de celle observée dans V2O3 à pression ambiante, plus précisément à un dimère basculant dans le sens horaire ou, de manière équivalente, à des vecteurs ϵ2 opposés. C'est vraisemblablement ce qui se passe dans la phase métallique monoclinique observée au-dessus de 32,5 GPa à 300 K33.

Ici, nous ne considérerons pas de telles conditions extrêmes, et prendrons donc pour acquis qu'à pression ambiante et pour des températures élevées telles que γ est négatif, τ reste supérieur à τc, de sorte que la phase stable est toujours rhomboédrique. De plus, comme on ne s'intéresse qu'au V2O3 pur, on supposera que γ devient positif bien au-dessus de la transition structurale, autour de laquelle on considérera donc γ ~ c14 > 0 constant, et τ ∝ (T − T0), avec T0 > 0 un paramètre jouant le rôle d'une température réduite.

La fonctionnelle énergétique (6) ne contrôle que la déformation de cisaillement ϵ2, à savoir l'inclinaison du dimère. Nous devons encore inclure la contribution de la longueur du dimère d, qui est supposée jouer le rôle du paramètre d'ordre de transition métal-isolant. Pour cela, il est plus pratique de commencer par les phases isostructurales de métal paramagnétique et d'isolant paramagnétique, α et β, respectivement, de V2O3 dopé au Cr, et seulement après inclure le couplage au paramètre d'ordre de cisaillement ϵ2. Nous remarquons sur la figure 1 que la transition de la phase α à la phase β est du premier ordre, à travers laquelle d augmente soudainement, se produit à une température TIMT(x) qui dépend du dopage Cr x, et se termine à un second ordre point critique; une phénoménologie rappelant une transition liquide-gaz, telle que prédite72,73 et confirmée expérimentalement74. Compte tenu de cette analogie, nous pouvons raisonnablement supposer que d ressent un potentiel à double puits, le puits centré sur le plus petit dM représentant le métal et l'autre sur dI > dM l'isolant, en présence d'un terme de rupture de symétrie qui abaisse l'un ou l'autre des les puits et dépend de T et x.

Lorsque les dimères tournent, les vanadiums aux extrémités ont tendance à se déplacer vers les vides octaédriques, et donc d augmente, voir Fig. 2d. Cela suggère qu'une déformation de cisaillement finie ϵ2 agit comme un autre terme de rupture de symétrie, qui abaisse le puits de potentiel à d plus grand, favorisant ainsi la phase isolante. Nous mentionnons que l'interaction positive entre l'inclinaison du dimère et son allongement a été démontrée de manière convaincante par Tanaka dans la réf. 42.

Par conséquent, si nous remplaçons d par le champ dépendant de l'espace sans dimension

de sorte que η = −1/2 quand d = dM et η = +1/2 à d = dI, on peut supposer η(r) décrit par la fonctionnelle énergétique

avec à la fois a et g positifs, où le puits de potentiel à η < 0 correspond à des valeurs d plus petites, donc à la phase métallique, tandis que le puits à η > 0 à l'isolant avec d plus grand, et les deux peuvent coexister. Le paramètre \({\epsilon }_{{{{{{\rm{IMT}}}}}}}^{2}\) joue le rôle du terme de rupture de symétrie mentionné ci-dessus : \({\epsilon }_ {{{{{{\rm{IMT}}}}}}^{2} \, > \, 0\) (\({\epsilon }_{{{{{{\rm{IMT}}} }}}}^{2} \, < \, 0\)) abaisse le puits centré à η < 0 (η > 0), stabilise ainsi le métal (isolant). Une déformation de cisaillement finie contribue à \({\epsilon }_{{{{{{\rm{IMT}}}}}}}^{2}\) favorisant le puits isolant à η > 0, d'où le terme −gϵ2 (r)2η(r) dans l'équation. (11).

En comparant avec le diagramme de phase de (CrxV1−x)2O3 sur la Fig. 1 au-dessus de la température de transition rhomboédrique-monoclinique, donc quand \({\epsilon }_{2}^{2}=0\), nous devons conclure que \ ({\epsilon }_{{{{{{\rm{IMT}}}}}}}^{2}\) est positif dans la phase α et négatif dans la phase β, et diminue donc avec l'augmentation des deux x et T, traversant zéro à la ligne de transition métal-isolant de premier ordre TIMT(x).

Alternativement, \({\epsilon }_{{{{{{\rm{IMT}}}}}}}^{2}\) peut être considéré comme la contrainte seuil au-dessus de laquelle une phase isolante devient stable dans une phase monoclinique avec ϵ2 > 0.

En ajoutant l'énergie de déformation de cisaillement \(E\left[{{{{{{{{\boldsymbol{\epsilon }}}}}}}}}_{2}\right]\) dans l'équation. (6) à la contribution d'étirement du dimère \(\delta E\left[{\epsilon }_{2},\eta \right]\) dans l'Eq. (11), on obtient la fonctionnelle de l'énergie totale

qui peuvent décrire des phases rhomboédriques et monocliniques, métalliques ou isolantes.

Par exemple, en supposant \({\epsilon }_{{{{{{\rm{IMT}}}}}}}^{2} \, < \, 0\) des hautes aux basses températures dans l'équation. (11), la fonctionnelle énergétique (12) prédit une transition d'un isolant rhomboédrique à un isolant monoclinique lors de l'abaissement de T, c'est-à-dire la température réduite τ, comme en effet observé au-dessus de 1% de dopage Cr, voir Fig. 1.

Le V2O3 pur correspond plutôt à l'hypothèse \({\epsilon }_{{{{{{\rm{IMT}}}}}}}^{2} \, > \, 0\) des hautes aux basses températures. Dans ce cas, la phase rhomboédrique stable, avec ϵ2 = 0, est métallique. En traversant la transition structurelle de premier ordre à T = Tc, ϵ2 saute directement à une valeur finie, ϵ2(Tc), qui croît en abaissant encore T. Si nous supposons, en accord avec les affirmations expérimentales les plus récentes53, qu'à l'équilibre il y a n'y a pas de phase métallique monoclinique entre le métal rhomboédrique et l'isolant monoclinique, nous devons conclure que juste après la transition vers la phase monoclinique \({\epsilon }_{2}{\left({T}_{c}\right) }^{2}-{\epsilon }_{{{{{{\rm{IMT}}}}}}}^{2} \, > \, 0\), de sorte que le minimum monoclinique global est toujours isolant . Par conséquent, nous avons fixé les paramètres de la fonctionnelle d'énergie de sorte que, en supposant des phases homogènes, c'est-à-dire en négligeant le terme de Ginzburg et le potentiel à longue portée, K = κ = 0 dans l'Eq. (6), le diagramme de phase, voir Fig. 4a, montre une transition directe du premier ordre d'un métal corindon à un isolant monoclinique, avec une région de coexistence de largeur ΔT ≃ 40K compatible avec les expériences. Nous soulignons que l'absence d'un métal monoclinique stable n'exclut pas sa présence en tant que phase métastable permise par la fonctionnelle énergétique (12), et que nous retrouvons bien, voir Fig. 4b.

un diagramme de phase de la fonctionnelle énergétique (12) en fonction de τ à K = κ = 0. ErM, EmM et EmI sont, respectivement, les énergies du métal rhomboédrique, de la ligne rouge, du métal monoclinique, de la ligne verte et de l'isolant monoclinique , ligne bleue, à savoir les profondeurs des minima locaux correspondants. Le croisement d'énergie entre ErM et EmI signale la transition réelle du premier ordre. Les lignes pointillées verticales à τ = τm et τ = τr sont, respectivement, les points spinodaux monocliniques et rhomboédriques. Pour τ ∈ [τr, τm] il y a coexistence de phases. On note l'existence d'un métal monoclinique métastable, d'énergie EmM. b Le paysage énergétique à τ = 10 en fonction de η et ϵ2 ≥ 0. On note l'existence de trois minima : un isolant monoclinique global (mI), et deux minima locaux : un métal monoclinique inférieur (mM), à ϵ2 > 0 et η < 0, et un métal rhomboédrique supérieur (rM), à ϵ2 = 0 et η < 0.

Nous avons mentionné que le potentiel élastique à longue portée \(\hat{U}({{{{{{{\bf{r}}}}}}})\) dans (6) favorise64 l'existence de domaines dans le phase monoclinique de symétrie inférieure, qui semble persister également dans la région de coexistence isolant-métal à travers la transition de premier ordre3,32,52,53. Puisque l'entropie configurationnelle en présence de différents domaines joue un rôle important à température finie, nous ne pouvons pas simplement rechercher les minima de la fonctionnelle énergétique classique Eq. (12) faisant varier la température réduite τ, comme dans la Fig. 4, mais nous devons calculer les moyennes thermodynamiques réelles. Pour cela, nous nous inspirons de la théorie du champ moyen développée dans les réf. 66,75, qui a été développé à l'origine pour les transitions ferroélastiques, et nous l'étendons pour traiter la dynamique nanotexturée du réseau et de l'isolant électronique au métal dans un matériau de Mott. Nous discutons en détail de ce schéma de champ moyen dans la note complémentaire 4 (voir le matériel supplémentaire), alors qu'ici nous ne présentons que les résultats.

Sur la Fig. 5, nous montrons la distribution spatiale réelle calculée de la déformation de cisaillement ϵ2(r) à basse température, c'est-à-dire profondément à l'intérieur de l'isolant monoclinique. Comme prévu, la distribution n'est pas homogène, mais montre la coexistence de macles monocliniques équivalentes, chacune caractérisée par une couleur qui correspond à l'un des trois vecteurs de déformation de cisaillement équivalents ϵ2,i, i = 1, 2, 3, voir Eq. (5), qui sont représentés à gauche sur la Fig. 5. Nous notons que l'interface entre deux domaines, c'est-à-dire deux vecteurs de déformation ϵ2,i et ϵ2,j, i ≠ j, est dirigée le long du troisième vecteur, ϵ2, k, k ≠ i, j, conformément à la condition sans bouclage (9), et aux données expérimentales présentées dans la section "Nanotexture spontanée de la phase isolante monoclinique". De plus, la déformation le long des interfaces est fortement supprimée par rapport à l'intérieur de chaque domaine, comme indiqué par les régions plus claires de la Fig. 5. La suppression inhérente de l'amplitude de déformation aux limites du domaine se révélera jouer un rôle fondamental. dans l'ensemencement et la stabilisation de la phase métallique non thermique photo-induite.

Distribution spatiale réelle calculée de la déformation de cisaillement ϵ2(r) à l'intérieur de la phase isolante monoclinique. Les couleurs correspondent aux trois vecteurs de déformation de cisaillement équivalents \({{{{{{{\boldsymbol{\epsilon }}}}}}}}}_{2,1}=(+\sqrt{3}/ 2,+1/2)\), \({{{{{{{\boldsymbol{\epsilon }}}}}}}}}_{2,2}=(-\sqrt{3}/2 ,+1/2)\) et ϵ2,3 = (0, − 1), représentés à gauche, qui caractérisent les trois jumeaux monocliniques équivalents, voir Eq. (5). La figure est une superposition de trois figures différentes. Le premier est obtenu en traçant la composante y de ϵ2(r) sur une échelle de couleurs allant de −1 (prune) à 0 (blanc) ; le deuxième traçant la composante x de \(+\sqrt{3}/2\) (bleu) à 0 (blanc), et le troisième traçant toujours la composante x mais maintenant à partir de \(-\sqrt{3}/ 2\) (or orange) à 0 (blanc). De toute évidence, lorsque les régions les plus claires des trois tracés se chevauchent, cela implique que les composantes x et y sont presque nulles, donc une petite déformation. Nous notons que les interfaces entre différents domaines satisfont évidemment la condition curl-free (9).

Dans le panneau supérieur de la figure 6, nous montrons la distribution calculée dans l'espace réel de ϵ2 (r) dans la région de coexistence monoclinique-rhomboédrique à travers la transition de premier ordre commandée par la température, où la couleur verte indique les domaines rhomboédriques. Le panneau inférieur de la Fig. 6 montre à la place la distribution dans l'espace réel de ϵ2(r)2 = ϵ2(r) ⋅ ϵ2(r), qui est finie dans tout domaine monoclinique, et nulle dans les domaines rhomboédriques. Nous avons mentionné que l'isolant est localement stable si le carré de l'amplitude de la déformation de cisaillement \({\epsilon }_{2}{({{{{{{{\bf{r}}}}}}})}^{ 2} \, > \, {\epsilon }_{{{{{{\rm{IMT}}}}}}}^{2}\), sinon la phase localement stable est métallique. Pour cette raison, nous utilisons dans le panneau inférieur de la figure 6 une échelle de couleurs bleues pour toutes les régions où \({\epsilon }_{2}{({{{{{{{\bf{r}}}}}} }})}^{2} \, > \, {\epsilon }_{{{{{{\rm{IMT}}}}}}}^{2}\), et une échelle de couleurs rouge pour \({ \epsilon }_{2}{({{{{{{{\bf{r}}}}}}}})}^{2} \, < \, {\epsilon }_{{{{{{ \rm{IMT}}}}}}^{2}\), les deux couleurs distinguant ainsi les domaines isolant et métallique. Nous notons que, lorsque T augmente, les domaines métalliques commencent à nucléer en premier avec une souche monoclinique résiduelle, rouge clair, qui disparaît rapidement, rouge foncé. Cela prouve que le métal monoclinique métastable apparaît bien à travers la transition de phase monoclinique-rhomboédrique, même s'il cède au métal rhomboédrique avant qu'un amas métallique percolant ne s'installe, conformément aux expériences53.

Modèle de domaine calculé à travers la transition de premier ordre lors de l'augmentation de la température. Panneau du haut : carte des couleurs de la déformation de cisaillement ϵ2(r), en particulier, les domaines monocliniques sont indiqués par la même échelle de couleurs que celle utilisée sur la figure 5, dans laquelle les couleurs indiquent les trois vecteurs de déformation de cisaillement équivalents. Les domaines rhomboédriques sont indiqués en vert. Pour améliorer le contraste, nous utilisons, contrairement à la Fig. 5, une échelle de couleurs qui ne fait pas la distinction entre une déformation faible et nulle. Panneau du bas : carte en couleur du module au carré de la déformation de cisaillement ϵ2(r)2. Les touches bleues indiquent les domaines isolants monocliniques, \({\epsilon }_{2}{({{{{{{{\bf{r}}}}}}}})}^{2} > {\epsilon } _{{{{{\rm{IMT}}}}}}^{2}\), tandis que les touches rouges les métalliques, \({\epsilon }_{2}{({{{{{{ {\bf{r}}}}}}}})}^{2} < {\epsilon }_{{{{{{\rm{IMT}}}}}}}^{2}\).

Nous observons également que les domaines rhomboédriques, rouge foncé, ont des formes triangulaires, comme dicté par la condition sans boucle (9) aux interfaces entre les domaines monocliniques et rhomboédriques. Ce schéma ne ressemble pas au schéma expérimental observé3. Cette différence est due à l'orientation du plan c que nous utilisons, contrairement à celle du plan A dans l'expérience3.

Nous notons que la modélisation théorique ci-dessus peut également rendre compte des preuves expérimentales10,20,32 d'une phase métallique photo-induite dans V2O3. Comme discuté dans les réf. 20,32, l'effet principal de l'impulsion laser de 1,5 eV est de transférer des électrons du \({e}_{g}^{\pi }\) vers les bandes dérivées a1g, voir Fig. 1c. L'augmentation de la population a1g aux dépens de la population \({e}_{g}^{\pi }\) est supposée produire une réduction transitoire de la séparation réelle du champ trigonal entre \({e}_{g} ^{\pi }\) et les orbitales a1g. En effet, un effet de la répulsion coulombienne, déjà capté par l'approximation du champ moyen, est de faire en sorte que l'état occupé et l'état vide se repoussent, augmentant ainsi leur séparation énergétique. C'est la raison pour laquelle le champ trigonal se séparant entre \({e}_{g}^{\pi }\) inférieur et supérieur a1g est renormalisé vers le haut par l'interaction de Coulomb. Évidemment, l'inverse est également vrai : si des électrons sont transférés de l'état \({e}_{g}^{\pi }\) le plus occupé vers l'état a1g le moins occupé, la séparation d'énergie entre eux diminue, ce qui revient à une réduction nette de la division effective du champ trigonal. Un tel effet de la pompe laser peut être facilement inclus dans le potentiel à double puits (11) qui décrit l'étirement du dimère, c'est-à-dire la séparation trigonale, en ajoutant une fluence laser, f, terme dépendant linéaire en η, à savoir

avec μ(f) > 0, étant nul à f = 0 et croissant avec lui, favorisant ainsi l'état métallique avec η < 0. Ce terme est en fait équivalent à une déformation de seuil dépendante de la fluence

qui augmente avec f. En regardant le panneau inférieur de la Fig. 6, un tel décalage vers le haut de ϵIMT(f) implique non seulement que les régions anciennement isolantes avec ϵIMT < ϵ2(r) < ϵIMT(f) peuvent devenir métalliques, mais aussi la possibilité qu'une impulsion laser avec une fluence dépassant une valeur seuil stabilise le métal monoclinique autrefois métastable. En effet, nous avons mentionné précédemment que nous fixons ϵIMT plus petit que l'amplitude de déformation de cisaillement \({\epsilon }_{2}({T}_{c})\) juste après la transition de premier ordre rhomboédrique à monoclinique, ce qui garantit l'absence d'un métal monoclinique stable à l'équilibre. Après irradiation laser, ϵIMT(f) peut bien dépasser l'amplitude de déformation de cisaillement, elle-même réduite par les effets de chauffage, lorsque f dépasse une fluence seuil, stabilisant ainsi le métal monoclinique, métastable à l'équilibre.

Afin de simuler la dynamique spatiale de la métallisation induite par laser, nous partons de la carte de déformation de cisaillement calculée, rapportée à la Fig. 5. À mesure que la fluence d'excitation de la pompe augmente, l'augmentation simultanée de ϵIMT (f) conduit à la nucléation possible des régions métalliques non thermiques avec une déformation de cisaillement monoclinique finie, chaque fois que la condition ϵ2(r) ≤ ϵIMT(f) est satisfaite. Sur la figure 7, nous rapportons la configuration spatiale de tels domaines (zones violettes), qui sont métalliques et pourtant caractérisés par la même nanotexture monoclinique dans le plan de la phase isolante (voir la note complémentaire 4 (voir le matériel supplémentaire) pour les paramètres) . Nous notons que le métal non thermique commence à nucléer aux frontières entre différents macles monocliniques, où, comme discuté précédemment, la déformation est contrainte à des valeurs plus petites qu'à l'intérieur de chaque domaine. Lorsque ϵIMT(f) augmente, la fraction de remplissage de la phase métallique non thermique croît progressivement jusqu'au point d'occuper toute la région.

Carte de l'amplitude de déformation de cisaillement calculée en fonction de l'espace (échelle de couleur grise) et des régions métalliques monocliniques métastables (zones solides violettes). Les différentes fractions de remplissage (ff) de la phase métastable correspondent à différentes valeurs de ϵIMT(f). Un gris plus foncé indique une plus petite amplitude de déformation. Les zones violettes mettent en évidence les régions spatiales dans lesquelles la solution métallique électronique à déformation monoclinique est stable (minimum absolu dans l'énergie libre), c'est-à-dire lorsque la condition ϵ2(r) ≤ ϵIMT(f) est remplie. Nous soulignons que dans tous les panneaux, la même déformation de cisaillement monoclinique dépendante de l'espace d'équilibre, ϵ2 (r), du panneau supérieur gauche (les couleurs correspondent aux trois vecteurs de déformation de cisaillement équivalents, comme sur la Fig. 5) est considérée. La fraction de remplissage de la phase métallique non thermique photo-induite est indiquée pour chaque panneau.

Pour démontrer qu'un tel scénario intrigant se réalise effectivement dans le V2O3 photoexcité, nous avons développé une nouvelle expérience PEEM à rayons X résolue en temps (voir Fig. 3a) avec une résolution spatiale et temporelle de 30 nm et 80 ps (voir "Méthodes" et Note complémentaire 1 ( Voir le matériel supplémentaire) pour les détails expérimentaux). Avec cette méthode d'imagerie, nous avons étudié la réponse temporelle des domaines monocliniques déclenchés par une excitation laser pulsée correctement synchronisée (énergie photonique de 1,5 eV ; durée d'impulsion d'environ 50 fs) capable de modifier impulsivement le \({e}_{g}^{\ pi }\) et population de bandes a1g et induisant éventuellement l'état monoclinique métallique non thermique. À cette énergie de photon, la profondeur de pénétration de la lumière est d'environ 300 nm, extraite de l'indice de réfraction rapporté dans la réf. 76. Considérant que la profondeur d'échappement des électrons dans la configuration de rendement total utilisée pour acquérir les images PEEM est de l'ordre de 3 à 5 nm77,78, l'excitation de la pompe peut être supposée homogène dans le volume sondé.

Les expériences résolues en temps ont été réalisées sur un film cristallin de V2O3 de 50 nm déposé par épitaxie par jet moléculaire assistée par oxygène sur un substrat de saphir, avec l'axe c perpendiculaire à la surface40. Afin de caractériser l'IMT, nous avons d'abord mesuré les propriétés optiques dépendant de la température à une énergie de photon de sonde sélectionnée (2,4 eV) pendant les cycles de chauffage et de refroidissement. La courbe rapportée sur la figure 8a montre l'hystérésis typique de la transition isolant-métal avec un point médian à Tc ≃ 140 K, légèrement inférieure à celle observée dans les cristaux massifs en raison de la déformation résiduelle du film40. La réflectivité à 2,4 eV chute de 14 % lorsque la température passe de 100 K (phase isolante) à 180 K (phase métallique), tandis que la résistivité du film chute d'environ 3 ordres de grandeur (voir Fig. Matériel)). Les figures 8b, c montrent des images XLD-PEEM à l'équilibre de l'échantillon prises à T = 100 K et 180 K, respectivement. Comme discuté en détail dans la Sec. "Nanotexture spontanée de la phase isolante monoclinique" les images XLD-PEEM mettent clairement en évidence dans la phase monoclinique à basse température la formation de domaines en forme de bande correspondant à différents macles monocliniques32. Lorsque la température est augmentée bien au-dessus de Tc, la nanotexture monoclinique est remplacée par une phase de corindon homogène avec un contraste XLD presque absent.

a Changement de réflectivité du cristal V2O3 à travers la transition de phase isolant-métal commandée par la température. La réflectivité de l'échantillon est mesurée à une énergie photonique de 2,4 eV en fonction de la température de l'échantillon pendant les processus de chauffage (courbe rouge) et de refroidissement (courbe bleue). Le graphique affiche la variation de réflectivité relative par rapport à la réflectivité mesurée à T = 100 K. b Image PEEM prise à 100 K mettant en évidence des domaines en forme de bande correspondant aux différentes distorsions monocliniques. A noter que la configuration expérimentale de l'image représentée (polarisation parallèle à l'un des bords de l'hexagone) est telle que seuls deux domaines sont visibles. c Image PEEM prise à 180 K mettant en évidence un fond homogène, typique de la phase corindon métallique. L'échelle de couleur indique l'amplitude du signal PEEM. d La valeur asymptotique de la variation de réflectivité relative (trace jaune), soit δR/R(100 ps) = [R(Δt = 100 ps)-R(Δt = 0 ps)]/R(Δt = 0 ps) où Δt est le retard pompe-sonde, est mesuré à une énergie de photon de sonde de 2,4 eV et T = 100 K en fonction de la fluence de pompe incidente. La ligne continue noire est un guide pour l'œil.

Comme largement discuté dans la littérature20, 24, 25, 32, 51, 79, l'IMT électronique peut également être photo-induit en utilisant des impulsions infrarouges ultracourtes comme paramètre de contrôle externe. Lorsque l'excitation est suffisamment intense, la phase isolante s'effondre sur une échelle de temps d'environ 30 à 50 ps se transformant en une nouvelle phase avec les mêmes propriétés optiques que la phase métallique, à la fois dans le THz24,25 et dans la gamme de fréquences infrarouge/visible32. Nous avons surveillé cette transformation dans notre échantillon en enregistrant la variation de réflectivité relative après 100 ps entre la pompe optique et la sonde, c'est-à-dire lorsque le signal résolu en temps a déjà atteint un plateau (voir Fig. S6). Sur la figure 8d, nous montrons la variation de réflectivité relative à une énergie de photon de sonde de 2, 4 eV en fonction de la fluence de pompe incidente. Au-dessus de ≈ 8mJ/cm2, la chute de réflectivité mesurée correspond parfaitement à la différence de réflectivité d'équilibre entre les phases isolante et métallique, démontrant ainsi que la totalité du volume pompé est transformée en phase métallique électronique.

Afin d'étudier la dynamique des domaines monocliniques lors de la transition isolant-métal photo-induite, nous avons réalisé une expérience XLD-PEEM exploitant la structure d'impulsion inhérente au rayonnement X synchrotron et la synchronisation avec une source laser femtoseconde, ce qui permet de transformer l'expérience XLD-PEEM en un outil de microscopie à résolution temporelle avec une résolution temporelle de 80 ps (voir "Méthodes" et la note complémentaire 1 (voir le matériel complémentaire)). L'expérience a été réalisée sur le même échantillon et dans les mêmes conditions expérimentales que les résultats de la pompe-sonde optique rapportés à la Fig. 8d, afin d'éviter d'éventuels artefacts liés à un chauffage moyen différent dans les deux expériences26. Nous soulignons qu'après chauffage et refroidissement du système, la topologie des domaines reste inchangée. La répétabilité et la stabilité de la formation de domaine, discutées dans la réf. 32, est la condition préalable à la réalisation de l'expérience résolue dans le temps, qui consiste en une moyenne sur de nombreuses impulsions différentes. Le chevauchement spatial et temporel pompe-sonde, ainsi que la taille du point de pompe, ont été soigneusement vérifiés en exploitant la photoémission non linéaire des impuretés de surface, comme expliqué en détail dans la note complémentaire 1 (voir le matériel supplémentaire), et en imageant le faisceau de pompe à la position de l'échantillon.

La figure 9 montre une image typique des domaines monocliniques 150 ps avant (panneau a) et 30 ps après (panneau b) l'excitation avec des impulsions laser à 22 ± 4 mJ/cm2 de fluence, ce qui dépasse de loin le seuil nécessaire pour photo-induire la transformation complète dans la phase métallique électronique. Bien que le faible rapport signal sur bruit et les signaux de fond importants accumulés pendant les longs temps d'acquisition rendent très difficile une analyse détaillée de la dynamique dépendante de l'espace, il est clair que la topologie des domaines monocliniques reste presque inchangée après l'excitation. Il est cependant instructif de comparer les changements photo-induits locaux du signal XLD-PEEM le long de lignes spécifiques. Sur la figure 9c, nous rapportons les profils de signal le long de deux lignes sélectionnées, qui coupent perpendiculairement certains des domaines monocliniques en forme de bande. La comparaison entre les profils à retards négatifs et positifs démontre une suppression faible et presque uniforme du contraste entre le signal provenant de différents domaines correspondant à une distorsion monoclinique selon différentes directions. Pour mieux analyser la dynamique à long terme en fonction du délai entre la pompe infrarouge et la sonde à rayons X, sur la figure 9d, nous rapportons la variation relative du contraste du signal de différents domaines monocliniques (régions rouges et bleues ), tel qu'obtenu en intégrant sur différentes zones de l'image PEEM (voir la section S1). Le contraste XLD moyen diminue de près de 30 % dans les 50 ps suivant l'excitation et atteint un plateau, correspondant à une variation d'environ 10 %, dans l'intervalle de temps de 100 ps à 1 ns. Le signal PEEM récupère complètement en 3 ns, ce qui correspond au temps de refroidissement de l'échantillon10. Aucune signature de fusion à long terme de la nanotexture monoclinique n'est observée.

une image PEEM résolue en temps prise à T = 100 K et à retard négatif (−150 ps) entre la pompe infrarouge et les impulsions de la sonde à rayons X. b Image PEEM résolue en temps prise à T = 100 K et à retard positif (+30 ps) entre la pompe infrarouge et les impulsions de la sonde à rayons X. L'échelle de couleurs pour les panneaux (a) et (b) est la même que celle utilisée sur la Fig. 8. c Profil de contraste XLD le long des segments 1 → 2 et 3 → 4, comme indiqué dans le panneau (b). Les profils bleus sont pris à retard négatif (-150 ps), alors que les profils jaunes correspondent à un retard positif (+30 ps). d Contraste relatif (voir les informations supplémentaires) entre différents domaines en fonction du délai entre la pompe infrarouge et les impulsions de la sonde à rayons X. La barre d'erreur rend compte de la fluctuation moyenne du signal dans les domaines considérés pour le calcul du contraste relatif. La ligne continue grise est la corrélation croisée entre la pompe infrarouge et les impulsions de la sonde à rayons X mesurées en exploitant la photoémission non linéaire des impuretés de surface sur l'échantillon (voir la note supplémentaire 1 (voir le matériel supplémentaire).

Bien que le contraste entre le signal XLD de différents domaines monocliniques provienne principalement de la directionnalité des orbitales t2g, comme discuté dans la section "Nanotexture spontanée de la phase isolante monoclinique" et S4, une faible contribution au signal d'absorption des rayons X est également donnée par l'occupation orbitale de l'état initial de la transition L2,3. Les calculs de multiplet de cluster rapportés dans la réf. 41 montrent que l'absorption dans le plan à 520 eV change de manière significative si différents états initiaux entièrement polarisés sont pris en compte. En particulier, la différence entre l'absorption des rayons X à 520 eV et 518 eV, qui est utilisée comme référence pour annuler les bruits de fond, diminue d'environ 50 % si l'occupation orbitale change de \({e}_{g}^{\ pi }{e}_{g}^{\pi }\) à \({e}_{g}^{\pi }{a}_{1g}\). La diminution transitoire observée du contraste XLD entre domaines voisins est donc compatible avec la création d'un état métallique métastable avec une occupation a1g accrue et la même distorsion monoclinique dans le plan de la phase isolante à basse température. Nous notons également que, bien que la variation induite par la pompe des occupations \({e}_{g}^{\pi }\) et a1g soit très rapide, la croissance des domaines métalliques métastables se produit sur des échelles de temps beaucoup plus longues. Plus précisément, l'augmentation de l'occupation a1g dans la phase métallique monoclinique métastable implique la restauration de la longueur du dimère de vanadium de la structure du corindon. Ce processus est beaucoup plus lent puisqu'il implique le réarrangement des dimères de vanadium sur des distances de l'ordre de la taille typique des domaines monocliniques (~250 nm). Cette dernière transformation structurelle agit comme un goulot d'étranglement pour la prolifération de la transformation de phase non thermique32.

Une voie possible pour contrôler la phase métallique non thermique photo-induite est donnée par l'ingénierie des contraintes d'interface80, qui permet de contrôler la contrainte d'interface résiduelle dans le film de V2O3. Tout naturellement, la présence de contraintes de traction résiduelles dans le film peut augmenter ϵIMT et favoriser l'émergence de régions métalliques monocliniques. Sur la figure 10a, nous comparons la fraction de remplissage dépendante de la fluence mesurée sur le film de V2O3 utilisé pour les mesures de tr-PEEM à celle obtenue sur un film de V2O3 similaire dans lequel la contrainte résiduelle est diminuée au moyen d'une couche tampon de Cr2O340 (voir "Méthodes" ). Les données dépendant de la fluence montrent des dynamiques de métallisation remarquablement différentes, compatibles avec une diminution de ϵIMT dans le film avec la couche tampon Cr2O3. Nous soulignons que, dans les deux cas, la morphologie des domaines monocliniques est très similaire, comme le montrent les images PEEM (voir Fig. S7). La différence des valeurs ϵIMT n'a pas d'impact sur la nanotexture monoclinique, qui est régie par la fonctionnelle (6), mais contrôle plutôt la fragilité vis-à-vis de l'émergence de la phase métallique non thermique photo-induite. Sur la figure 10b, nous présentons plus de points de données montrant la corrélation entre la déformation de traction résiduelle et la valeur de ϵIMT.

une fraction de remplissage métallique, extraite de la valeur asymptotique de la variation relative de réflectivité, soit δR/R(100 ps), en fonction de la fluence incidente de pompe pour un film de V2O3 50 nm directement cultivé sur le substrat de saphir (cercles verts) et pour un film de V2O3 de 55 nm cultivé sur une couche tampon de Cr2O3 de 60 nm (carrés bleus). Les lignes pleines grises représentent les fractions de remplissage numériques, calculées comme le rapport entre les zones métalliques non thermiques (zones violettes sur la Fig. 7) et la surface totale. b Valeurs de la variation de déformation critique estimée δϵIMT, calculées par rapport à l'échantillon de référence V2O3/Cr2O3/Al2O3 (55 nm/60 nm/substrat). δϵIMT est tracé en fonction du paramètre de réseau de l'axe a de la température ambiante, tel que mesuré par diffraction des rayons X, pour les échantillons avec (points bleus) et sans (points verts) la couche tampon Cr2O3. Les symboles font référence aux échantillons suivants : carré bleu V2O3/Cr2O3/Al2O3 (55 nm/60 nm/substrat) ; triangle bleu V2O3/Cr2O3/Al2O3 (67 nm/40 nm/substrat) ; diamant vert V2O3/Al2O3 (40 nm/substrat); cercle vert V2O3/Al2O3 (50 nm/substrat). Les barres d'erreur tiennent compte de l'incertitude dans la mesure du paramètre de réseau et dans la détermination de δϵIMT.

Dans ce travail, nous avons développé un modèle à gros grains, basé sur la minimisation d'une fonctionnelle d'énergie de Landau-Ginzburg, pour tenir compte du réseau dépendant de l'espace et de la dynamique électronique à travers la transition isolant-métal dans l'archétype de l'isolant de Mott V2O3 . La nanotexture spontanée à longue portée, issue de la minimisation de l'énergie du réseau, apparaît comme un élément clé pour décrire à la fois la transition pilotée par la température et la transition photo-induite. Les régions à déformation réduite aux limites et aux coins des domaines fournissent le modèle nécessaire à la nucléation des domaines métalliques. Dans des conditions hors d'équilibre, les frontières de domaine stabilisent et protègent l'état métallique monoclinique non thermique photo-induit, qui serait instable à l'équilibre et dans les systèmes homogènes.

Bien que la théorie et les expériences rapportées se réfèrent à la transition de Mott dans V2O3, les présents résultats dévoilent un lien profond et général entre la topologie de l'espace réel, la dynamique de transition et l'émergence d'états électroniques non thermiques dans les matériaux quantiques. La combinaison de la modélisation multi-échelle et des expériences de microscopie avec résolution temporelle offre de nouvelles plateformes pour comprendre et contrôler la dynamique de transition des solides qui présentent une auto-organisation spontanée à l'échelle nanométrique. En effet, la complexité des transformations de phase solide-solide dépendant de l'espace impliquant différents degrés de liberté (électrons, réseau, spins, etc.) ouvre de nouvelles possibilités passionnantes pour obtenir le contrôle total de la transition et pour synthétiser de nouveaux états métastables émergents qui ne existent à l'équilibre et en phases homogènes. Les présents résultats suggèrent des voies possibles pour contrôler la métallicité métastable via la topologie de la nanotexture. Par exemple, des cristaux coupés dans différentes directions devraient présenter peu ou pas de texture du tout, ce qui pourrait modifier la dynamique de la phase photo-induite. D'autre part, l'amélioration de la résolution temporelle et l'utilisation d'expériences spatialement résolues à base de laser à électrons libres devraient fournir des informations fondamentales sur la dynamique temporelle précoce de la métallisation non thermique, qui manque dans les expériences actuelles. La combinaison du contrôle de la morphologie dans l'espace réel via l'ingénierie d'interface, les champs électriques ou la pression, avec le développement de nouveaux schémas d'excitation pour manipuler de manière cohérente les transitions de phase isolant-métal81 devrait ouvrir de nouvelles voies pour obtenir le contrôle complet et réversible des propriétés électroniques de oxydes corrélés.

D'un point de vue théorique, nos résultats appellent le développement de modèles réalistes qui capturent la dynamique à longue distance et la complexité des transitions électroniques, qui sont généralement abordées à partir d'une approche microscopique. D'une part, la théorie devrait fournir un guide pour calculer les signaux d'absorption des rayons X des phases non thermiques, qui n'existent pas à l'équilibre. Cela soutiendrait la prochaine génération d'expériences portant sur les configurations électroniques et de réseau réelles des états métastables transitoires. D'autre part, la théorie microscopique pourrait aider à relier les paramètres de réseau et la déformation résiduelle aux paramètres de contrôle phénoménologiques, par exemple ϵIMT, qui entrent dans la description de Landau-Ginzburg. Cet effort fournirait de nouvelles clés pour concevoir la nanotexture intrinsèque et contrôler les phases non thermiques.

En conclusion, les présents résultats justifient les efforts en cours pour développer de nouvelles techniques de microscopie à résolution temporelle de table et à grande échelle pour étudier l'entrelacement entre les propriétés non thermiques et la morphologie de l'espace réel dans les matériaux corrélés quantiques82. Aborder le rôle des inhomogénéités de l'espace réel et de la nanotexture de déformation intrinsèque sera crucial pour enfin clarifier le problème de longue date concernant la possibilité de découpler et de contrôler complètement les transitions de phase électroniques et structurelles dans les vanadates3,20,22,23,26,51,52 ,53,83 et autres matériaux Mott.

Des mesures PEEM résolues en temps ont été réalisées sur la ligne de lumière I06 du synchrotron Diamond Light Source. Afin de réaliser l'expérience, le synchrotron a été réglé sur le schéma d'injection hybride, dans lequel un seul paquet de charge plus élevée est séparé des multipaquets de charge plus petits par un intervalle de temps de 150 ns. En déclenchant le détecteur pour éviter les multipaquets, il est possible d'utiliser l'écart dans le schéma d'injection pour effectuer une expérience pompe-sonde (voir Fig. 1b, texte principal). La fréquence des impulsions uniques de rayons X est de 533,8 kHz tandis que la largeur temporelle est de 80 ps, ce qui définit la résolution temporelle de l'expérience. Les impulsions de rayons X sont synchronisées avec une source laser de pompe délivrant des impulsions ≃ 50 fs à une énergie photonique de 1,5 eV et une répétition de 26,7 kHz. taux. Le signal de photoémission relatif aux impulsions de rayons X synchronisées avec le laser de pompe est acquis par une synchronisation électronique appropriée. Le retard pompe-sonde est contrôlé en modifiant électroniquement le miroir opto-acoustique de la cavité laser.

Un film épitaxial de V2O3 d'épaisseur d = 50 nm est déposé par épitaxie par jet moléculaire assistée par oxygène (MBE) dans une chambre à vide avec une pression de base de 10−9 Torr. Le substrat (0001)-Al2O3 est utilisé sans nettoyage préalable et est lentement chauffé à une température de croissance de 700∘. Le vanadium est évaporé d'un canon à électrons avec un taux de dépôt de 0,1 Å/s, et une pression partielle d'oxygène de 6,2 × 10−6 Torr est utilisée pendant la croissance40. Dans ces conditions, un seul film cristallin avec l'axe c orienté perpendiculairement à la surface est obtenu. Pour faciliter le chevauchement spatial entre la pompe optique et la sonde à rayons X, nous avons nanomotifs des marqueurs constitués de couches épaisses de 40 nm Au/5 nm Ti déposées sur la surface de l'échantillon. La déformation résiduelle à l'interface Al2O3/V2O3 induit une expansion du paramètre de réseau dans le plan a, qui passe de 4,954 Å (bulk) à ≃4,978 Å (film), tel que déterminé par diffraction des rayons X. L'utilisation d'une couche tampon Cr2O3 (paramètre de réseau a = 4,9528 Å) relâche la contrainte de traction dans le film V2O3 de 0,12 % (paramètre de réseau a ≃ 4,972 Å dans V2O3 pour la configuration Al2O3/Cr2O3/V2O3).

Les données générées dans cette étude sont disponibles sur http://hdl.handle.net/10807/208360.

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CG, AR et PF reconnaissent le soutien financier du MIUR par le biais des programmes PRIN 2015 (Prot. 2015C5SEJJ001) et PRIN 2017 (Prot. 20172H2SC4_005). CG et GF reconnaissent le soutien de l'Università Cattolica del Sacro Cuore par le biais de subventions D.1, D.2.2 et D.3.1. Nous reconnaissons Diamond Light Source pour la fourniture de temps de faisceau dans le cadre des propositions numéro SI18897 et MM21700. J.-PL reconnaît le soutien financier des fonds de recherche de la KU Leuven, projet n° KAC24/18/056, n° C14/17/080 et iBOF/21/084 ainsi que les fonds de recherche du projet INTERREG-E-TEST (EMR113) et Projet INTERREG-VL-NL-ETPATHFINDER (0559). MM reconnaît le soutien du programme "Severo Ochoa" pour les centres d'excellence en R&D (MINCINN, Grant SEV-2016-0686). MF a reçu un financement du Conseil européen de la recherche (ERC) dans le cadre du programme de recherche et d'innovation Horizon 2020 de l'Union européenne, accord de subvention n° 692670 "FIRSTORM".

Andréa Ronchi

Adresse actuelle : Pirelli Tire SpA, viale Piero e Alberto Pirelli 25, Milan, 20126, Italie

Paolo Franceschini

Adresse actuelle : CNR-INO (Institut National d'Optique), via Branze 45, 25123, Brescia, Italie

Département de mathématiques et de physique, Université catholique du Sacré-Cœur, Brescia, I-25133, Italie

Andrea Ronchi, Paolo Franceschini, Andrea De Poli, Gabriele Ferrini & Claudio Giannetti

Département de physique et d'astronomie, KU Leuven, Celestijnenlaan 200D, 3001, Louvain, Belgique

Andrea Ronchi, Paolo Franceschini, Pia Homm, Mariela Menghini & Jean-Pierre Locquet

ILAMP (Laboratoires interdisciplinaires de physique des matériaux avancés), Université catholique du Sacré-Cœur, Brescia, I-25133, Italie

Andrea Ronchi, Paolo Franceschini, Andrea De Poli, Gabriele Ferrini & Claudio Giannetti

École internationale d'études avancées (SISSA), Via Bonomea 265, 34136, Trieste, Italie

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Source lumineuse de diamant, Didcot, Oxfordshire, OX11 0DE, Royaume-Uni

Ann Fitzpatrick, Francesco Maccherozzi & Sarnjeet S. Dhesi

FemtoNanoOptics group, Université de Lyon, CNRS, Université Claude Bernard Lyon 1, Institut Lumière Matière, F-69622, Villeurbanne, France

Francesco Banfi

IMDEA Nanoscience, Cantoblanco, 28049, Madrid, Espagne

Mariela Menghini

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AR, PF, PH, AF, FM, SSD, MM, J.-PL et CG ont conçu le projet et réalisé les expériences résolues en temps à Diamond Light Source (Royaume-Uni). CG a coordonné les activités de recherche avec la contribution de tous les coauteurs, en particulier AR, PF, FM, MM, J.-PL et MFAR, PF, MM, J.-PL et CG ont analysé les données. AR, PF, GFFB et CG ont développé la configuration résolue en temps pour les expériences de réflectivité résolues en temps. PH, MM et J.-P-Locquet ont réalisé les expériences de croissance de couches minces MBE ainsi que la caractérisation et l'analyse par diffraction des rayons X. Tous les auteurs ont participé à la discussion des résultats et ont contribué à la révision du manuscrit. MF a développé le cadre théorique avec les principaux apports d'A.DP. et le CGADP. calculs numériques basés sur les fonctionnelles de Landau-Ginzburg. AR, MF et CG ont rédigé la première version du manuscrit.

Correspondance à Andrea Ronchi, Michele Fabrizio ou Claudio Giannetti.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

Nature Communications remercie Alexander McLeod, Laurenz Rettig et Giorgio Sangiovanni pour leur contribution à l'examen par les pairs de ce travail. Les rapports des pairs examinateurs sont disponibles.

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Ronchi, A., Franceschini, P., De Poli, A. et al. Auto-organisation à l'échelle nanométrique et métallicité non thermique métastable dans les isolants de Mott. Nat Commun 13, 3730 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-31298-0

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Reçu : 27 août 2021

Accepté : 10 juin 2022

Publié: 28 juin 2022

DOI : https://doi.org/10.1038/s41467-022-31298-0

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