Battements quantiques de pseudospin ultrarapides dans WSe2 et MoSe2 multicouches

Oct 17, 2023

Nature Communications volume 13, Numéro d'article : 4997 (2022) Citer cet article

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Les matériaux de van-der-Waals en couches à symétrie hexagonale offrent un degré de liberté supplémentaire à leurs électrons, ce que l'on appelle l'indice de vallée ou pseudospin de vallée, qui se comporte conceptuellement comme le spin de l'électron. Nous présentons ici des études sur les transitions excitoniques dans les matériaux WSe2 et MoSe2 mono- et multicouches par ellipticité de Faraday résolue dans le temps (TRFE) avec des champs magnétiques dans le plan, B∥, allant jusqu'à 9 T. Dans les échantillons monocouches, le temps TRFE mesuré les traces sont presque indépendantes de B∥, ce qui confirme un facteur g d'exciton dans le plan proche de zéro g∥, cohérent avec les calculs des premiers principes. En revanche, nous observons des oscillations temporelles prononcées dans les échantillons multicouches pour B∥ > 0. Nos calculs de premiers principes confirment la présence d'un g∥ non nul pour les échantillons multicouches. Nous proposons que le signal TRFE oscillatoire dans les échantillons multicouches est causé par des battements quantiques de pseudospin d'excitons, ce qui est une manifestation du verrouillage des couches de spin et de pseudospin dans les échantillons multicouches.

Les dichalcogénures de métaux de transition semi-conducteurs (TMDC) sont très prometteurs pour les applications optoélectroniques, car ils forment des semi-conducteurs à bande interdite directe dans la limite de la monocouche. Leurs propriétés optiques sont régies par les excitons, c'est-à-dire les paires électron-trou liées à Coulomb1,2, même à température ambiante, en raison des énergies de liaison des excitons extraordinairement élevées. Pour les monocouches MoSe2 encapsulées de haute qualité, une qualité optique supérieure avec des largeurs de raie d'exciton approchant la limite de durée de vie a été démontrée3,4. De plus, un comportement de diffusion anormal et non classique des excitons a été détecté5,6 et calculé7 pour les monocouches TMDC. A partir des bicouches, la bande interdite devient indirecte. Néanmoins, en passant d'une monocouche à des multicouches, les transitions interbandes directes aux points K de la zone de Brillouin dominent toujours l'absorption optique8. Une autre propriété du matériau monocouche est le fort couplage spin-orbite en combinaison avec l'asymétrie d'inversion, qui conduit à de grands fractionnements spin-orbite sélectifs des vallées des bords de la bande, aboutissant à ce que l'on appelle le verrouillage spin-vallée. Cette particularité est appréciée par l'introduction d'un indice de pseudospin, qui se comporte conceptuellement comme le spin de l'électron, et est lié à l'occupation des deux vallées K+ et K− non équivalentes de la première zone de Brillouin. De manière intéressante, le verrouillage spin-valley d'une seule couche se transforme en un verrouillage spin- ou pseudospin-layer pour les multicouches9. Pour les bicouches TMDC, il a même été suggéré que le verrouillage de la couche de spin puisse être exploité pour la conception de portes quantiques de spin10.

Les excitons intercouches (IX), où l'électron et le trou résident dans les couches adjacentes, ont d'abord été détectés dans les hétérobicouches11. Là, les caractéristiques de IX dépendent de manière cruciale de la combinaison de matériaux12,13,14. Récemment, même des courants polarisés vallée de IX dans les hétérobicouches ont été démontrés15. Alors que dans les hétérobicouches, la force de l'oscillateur de IX est faible, la situation peut être différente pour les homobicouches ou les multicouches16. Dans les bicouches MoS2, une forte absorption par IX jusqu'à la température ambiante a été rapportée17,18,19,20,21,22. Dans MoSe2, la situation est similaire à MoS2, bien que la force de l'oscillateur de l'IX soit plus petite23. Néanmoins, IX a été signalé dans les multicouches MoTe224 et MoSe223,25 empilées en H. Contrairement aux multicouches à base de Mo, l'IX direct impulsion-espace dans les matériaux à base de W n'a jusqu'à présent pas été observé. Il convient de noter que pour les homobicouches WSe2, IX en raison de transitions indirectes d'impulsion en dessous de la bande interdite optique ont été signalés26,27.

Alors que les TMDC monocouches ont été étudiés de manière assez intense dans des champs magnétiques hors du plan, les études sur des échantillons multicouches sont assez rares. Le facteur g hors plan, g⊥, des excitons intracouches A est dans les multicouches MoSe2 et WSe2 plus faible que dans les couches simples25,28. Jusqu'à présent, cependant, aucune étude expérimentale sur le facteur g dans le plan, g∥, dans les multicouches TMDC n'est disponible. Des champs magnétiques dans le plan, B∥, ont été appliqués aux monocouches TMDC pour l'éclaircissement des états excitoniques sombres via le mélange des niveaux de spin par le champ dans le plan29,30,31,32. Dans ce travail, nous présentons des expériences d'ellipticité de Faraday résolues en temps (TRFE) sur des mono- et multicouches de WSe2 et MoSe2 dans des champs magnétiques dans le plan. Bien que nous n'observions pas d'influence significative des champs dans le plan allant jusqu'à 9 T dans les expériences sur les monocouches, des oscillations temporelles prononcées sont observées dans les traces temporelles TRFE des multicouches pour B∥ > 0. Remarquablement, l'exciton dérivé dans le plan g facteurs, ∣g∥∣, sont proches des valeurs rapportées ∣g⊥∣ des mêmes matériaux25.

Nous commençons la discussion avec des expériences de réflectance-contraste (RC) des échantillons étudiés, afin de caractériser les transitions excitoniques dans les matériaux. Des dessins schématiques simplifiés des deux premiers excitons A, A1s et A2s, dans un échantillon multicouche sont tracés sur la figure 1e. La figure 1a montre un aperçu des spectres RC des quatre échantillons, étudiés dans le corps principal du manuscrit. Les transitions excitoniques sont marquées par de petites flèches verticales dérivées de l'ajustement des spectres RC avec un modèle de matrice de transfert, en supposant des oscillateurs de Lorentz complexes pour les transitions excitoniques (voir Informations supplémentaires). Les dessins schématiques dans l'encart de la Fig. 1a représentent les échantillons, qui sont des mono- et multicouches MoSe2 et WSe2 (pour plus de détails, voir la section méthodes). Les échantillons monocouches sont encapsulés dans hBN pour les protéger des influences environnementales et pour fournir un environnement diélectrique homogène. La multicouche WSe2 se compose d'environ 14 couches, la multicouche MoSe2 est beaucoup plus épaisse, comptant environ 84 couches, comme déterminé par microscopie à force atomique. Dans les deux échantillons monocouches, les excitons intracouches A1s apparaissent comme des caractéristiques distinctes et nettes dans les spectres RC de la figure 1a. Dans la monocouche MoSe2, l'exciton B1s peut également être détecté, tandis que pour la monocouche WSe2, il se situe en dehors de la plage d'énergie affichée. Pour plus de clarté, les transitions aux points K de la première zone de Brillouin, qui conduisent aux résonances excitoniques A et B, sont esquissées pour les deux matériaux sur les Fig. 1b, c (voir couche 1, uniquement, pour le cas monocouche). Les transitions intercouches sont omises dans les images schématiques, car elles ne jouent aucun rôle dans nos expériences. En passant de la monocouche aux multicouches, les résonances excitoniques intracouches montrent un décalage vers le rouge, et la séparation énergétique entre A1s et A2s diminue en raison du blindage diélectrique plus fort24,25. En accord avec les résultats publiés25, nous observons sur la Fig. 1a dans la multicouche WSe2 deux caractéristiques, qui peuvent être attribuées aux excitons intracouches A1s et A2s. Cette affectation est étayée par nos calculs excitoniques (voir la section méthodes) : à partir des masses effectives dérivées pour l'électron et le trou, nous calculons une séparation énergétique des excitons intracouches A1s et A2s de ~20,8 meV, ce qui est très proche de la valeur expérimentale de ~ 19,2 méV. En accord avec les rapports de la réf. 25, nous ne trouvons pas non plus de caractéristique liée à l'IX dans la multicouche WSe2 dans nos expériences RC sur la Fig. 1a. Aussi pour la multicouche MoSe2, nous n'observons pas de caractéristique spectrale, liée à l'IX. Similaire à la réf. 33, nous trouvons des caractéristiques spectrales liées aux excitons intracouches A1s et A2s dans la multicouche MoSe2. Encore une fois, cette affectation sur la figure 1a est corroborée par notre séparation d'énergie calculée des excitons A1s et A2s d'environ 31, 8 meV, ce qui est proche de la valeur expérimentale d'environ 28, 6 meV.

a Expériences de contraste de réflectance de la lumière blanche des échantillons étudiés : monocouches MoSe2 et WSe2, encapsulées dans du hBN, et échantillons multicouches des deux matériaux. Les lignes zéro correspondantes sont données sous forme de lignes pointillées de la même couleur. Tous les échantillons sont préparés sur des substrats de saphir transparents. La température du substrat dans toutes les mesures RC était T ~ 20 K, sauf pour la multicouche MoSe2, où elle était < 10 K, dérivée du rapport d'intensité des lignes rubis du substrat (voir la section méthodes). Les transitions excitoniques, dérivées d'un ajustement de modèle de matrice de transfert, sont indiquées par de petites flèches verticales. Nous notons que les expériences TRFE sont toutes réalisées à T ~ 5 K. b Image schématique des transitions permises par l'impulsion et le spin dans une bicouche WSe2 de type H. c Identique à b mais pour une bicouche MoSe2. d Image schématique de la couche Zones de Brillouin dans une structure à quatre couches. En raison de la rotation de 180∘ entre les couches voisines dans une structure de type H, les vallées K+ et K− s'alternent. Un pseudospin intercouche τ = +1 est connecté aux K+ vallées des couches individuelles (marquées par des cercles noirs), tandis que τ = −1 correspond aux K− vallées (indiquées par des cercles rouges). e Croquis des excitons intracouches A1s et A2s. f Traces TRFE de la monocouche WSe2 encapsulée pour les hélicités de pompe σ+ (ligne continue verte) et σ− (ligne continue orange), mesurées en résonance avec l'exciton A1s. Les lignes pointillées sont des ajustements biexponentiels aux données.

La figure 1d est un croquis des premières zones de Brillouin individuelles d'une structure à quatre couches de type H. Dans la structure de type H, les couches suivantes sont tournées de 180∘. Par conséquent, dans l'espace d'impulsion, les vallées K + et K− des couches individuelles alternent, ce qui est appelé verrouillage de la couche de spin9,10. Un nombre quantique de pseudospin τ = +1( − 1) peut être attribué à la vallée K+ (K−), conduisant à un verrouillage de la couche de pseudospin.

La figure 1 f montre des traces de temps TRFE typiques, enregistrées sur la monocouche WSe2 à champ magnétique nul sous excitation résonnante de l'exciton A1s. Toutes les expériences présentées dans ce manuscrit sont en régime excitonique, c'est-à-dire que les densités d'excitons sont inférieures à la densité de Mott (voir section méthodes). La ligne vert clair montre une trace avec des impulsions de pompe polarisées σ+, qui créent une polarisation de vallée K+ au temps Δt = 0. La ligne orange est une mesure analogue mais avec des impulsions de pompe σ−, c'est-à-dire qu'une polarisation de vallée K− est initialisée . Les lignes pointillées représentent des ajustements biexponentiels aux données. Les deux courbes de mesure peuvent être bien ajustées par une décroissance biexponentielle avec une courte constante de temps de τr ~ 0,15 ps et un temps de décroissance plus long de τv ~ 7,0 ps. Il existe plusieurs processus différents qui peuvent contribuer à la décroissance rapide à court terme. Parmi eux se trouve la désintégration radiative directe des excitons, qui sont créés à l'intérieur du cône de lumière, et qui se désintègrent directement radiativement avant qu'un événement de diffusion puisse avoir lieu. Notre τr mesuré d'environ 0,15 ps est en très bon accord avec les mesures précédentes de la durée de vie radiative des excitons dans les monocouches de WSe234. Par conséquent, il est probable que la décroissance initiale rapide du signal TRFE soit influencée par la recombinaison radiative directe d'une partie de la population d'excitons, créée à l'intérieur du cône de lumière. Une partie importante de la population excitonique est cependant dispersée hors du cône de lumière, par exemple par des phonons, et contribue à la polarisation de la vallée sur une plus longue période de temps. Nous notons que la localisation des excitons dans les pièges et la diffusion, comme, par exemple, observé pour les nanoplaquettes semi-conductrices, peut contribuer à une durée de vie prolongée des excitons. Le principal mécanisme conduisant à la relaxation de la vallée dans les monocouches WSe2 est le mécanisme d'échange à longue distance entre l'électron et le trou, qui est proportionnel à l'impulsion du centre de masse de l'exciton36,37,38. Le temps de décroissance de la polarisation vallée de τv ~ 7, 0 ps, ​​extrait des traces TRFE de la monocouche WSe2 encapsulée hBN sur la figure 1f, est en très bon accord avec le temps de décroissance rapporté de 6, 0 ps, ​​mesuré sur une monocouche WSe2 nue sur un Substrat SiO2 en réf. 36, et avec des calculs, basés sur le mécanisme d'échange à longue distance37.

Passons maintenant au point central des investigations de ce manuscrit : les expériences dans les champs magnétiques dans le plan, B∥. La figure 2a montre une comparaison des traces TRFE des quatre échantillons étudiés à B∥ = 0, où le laser a été réglé en résonance avec les résonances excitoniques A1s dans les matériaux respectifs, comme indiqué par des flèches dans les mesures RC de la figure 1a. La trace de la monocouche WSe2 est la même que celle illustrée à la Fig. 1f (pompe σ +). En comparant les deux échantillons monocouches de la figure 2a, on peut reconnaître la dépolarisation beaucoup plus rapide de la vallée dans MoSe2. Le temps de décroissance mesuré est ici d'environ 1 ps, contre environ 7 ps pour la monocouche WSe2 (voir discussion ci-dessus). La dépolarisation de vallée beaucoup plus rapide dans la monocouche de MoSe2 rappelle une polarisation de vallée proche de zéro, mesurée en photoluminescence polarisée cw sur ce matériau39. Étonnamment, alors que le temps de dépolarisation de la vallée est comparable pour la monocouche et la multicouche WSe2, il est beaucoup plus long dans la multicouche MoSe2, par rapport à la monocouche. Cela peut être lié au fait que dans les monocouches de MoSe2, l'état d'énergie le plus bas est un état brillant, qui est différent dans tous les autres échantillons, cependant, nous notons ici que ce n'est pas l'objet de ce travail. Sur la figure 2b, les mêmes mesures sont présentées, maintenant pour un champ dans le plan de B∥ = 9 T. Alors que les traces de temps TRFE pour les échantillons monocouches sont essentiellement inchangées par rapport à B∥ = 0, elles sont significativement différentes pour les échantillons multicouches. Des oscillations fortes et prononcées peuvent être observées. La période d'oscillation de la multicouche MoSe2 est légèrement plus longue que celle de la multicouche WSe2. À titre indicatif, des lignes pointillées verticales sont tracées sur la figure 2b, qui marquent les maxima des oscillations de la multicouche WSe2. La figure 2c montre un ensemble complet de données pour la multicouche WSe2 de B∥ = 0 T à 9 T. Un ensemble complet de données de la multicouche MoSe2 est tracé dans la Fig. S2 supplémentaire. Les lignes pointillées grises de la figure 2c sont des guides pour l'œil et marquent les maxima d'oscillation, qui correspondent à la même période d'oscillation. Pour tester le comportement de résonance des mesures TRFE, nous traçons sur la Fig. 2d les traces TRFE de la multicouche WSe2 à un champ fixe dans le plan de B∥ = 6 T pour différentes énergies centrales des impulsions laser. Les énergies centrales sont données sur la Fig. 2d, la largeur spectrale des impulsions est d'environ 16 meV. Nous extrayons les amplitudes des oscillations, Δ, comme indiqué sur la figure 2d, et les traçons en fonction de l'énergie laser centrale sur la figure 2e. Les amplitudes montrent un comportement de résonance clair. Les lignes en pointillés de la figure 2e sont des ajustements gaussiens et la ligne orange continue est la somme des deux courbes d'ajustement gaussiennes. Les deux maxima peuvent être attribués aux résonances avec les excitons intracouches A1s et A2s (cf. avec les caractéristiques de résonance dans les expériences RC de la Fig. 1a). Nous notons que la position de résonance A1s est décalée d'environ 16 meV vers des énergies inférieures par rapport aux mesures RC en lumière blanche de la Fig. 1a, ce qui peut être dû à des effets de renormalisation de la bande interdite40 et/ou à une augmentation de la température sous excitation pulsée. Si le décalage vers le rouge était entièrement causé par une augmentation de la température, la température dans les expériences TRFE sur la multicouche WSe2 pourrait atteindre T ~ 100 K41 comme limite supérieure. Un ensemble complet de données de traces TRFE en résonance avec l'exciton A2s de 0 à 9 T peut être trouvé dans la Fig. S3 supplémentaire (idem pour la multicouche MoSe2 dans la Fig. S4). Il convient de souligner que nous n'observons pas d'oscillations, c'est-à-dire une résonance excitonique, à des énergies supérieures aux excitons A1s et A2s dans la multicouche MoSe2, dans la région spectrale, où dans la réf. 25 un IX a été signalé dans les mesures RC. Nous en concluons que pour nos oscillations temporelles observées, seuls les excitons intracouche A sont pertinents.

Comparaison des traces TRFE de tous les échantillons à a B∥ = 0, et, b B∥ = 9 T, excités aux résonances excitoniques A1s. Dans les échantillons multicouches, de fortes oscillations temporelles sont observées dans les traces temporelles à B∥ = 9 T, contrairement aux échantillons monocouches, qui ne montrent aucune oscillation. c Traces TRFE de la multicouche WSe2 pour différents champs magnétiques dans le plan. La ligne continue rouge représente un ajustement cosinus exponentiellement amorti aux données. Les lignes grises en pointillés sont des guides pour l'œil. d Mesures TRFE de la multicouche WSe2 à champ fixe dans le plan B∥ ​​= 6 T pour différentes énergies centrales ELaser des impulsions laser, comme indiqué sur la figure. Un comportement de résonance clair du signal peut être observé. L'amplitude du signal Δ, telle que déterminée pour toutes les courbes, est indiquée. e Tracé des amplitudes de signal extraites Δ (puces pleines bleues), comme indiqué en d, par rapport à l'énergie laser centrale. Les lignes pointillées représentent les ajustements gaussiens, tandis que la ligne orange continue est la somme des deux courbes d'ajustement. Les résonances avec les excitons A1s et A2s sont indiquées par des flèches. Pour toutes les mesures, la température était de T ~ 5 K.

De toute évidence, les oscillations dans les traces de TRFE ressemblent à la précession cohérente d'un moment magnétique autour du champ magnétique dans le plan, comme cela est connu, par exemple, des spins d'électrons dans la masse de GaAs dopé n42, des spins de trou dans les puits quantiques de GaAs43 ou de la charge de fond localisée transporteurs dans MoS2 et WS244, parmi de nombreux autres exemples. Nous avons ajusté toutes les courbes expérimentales pour B∥ > 0 avec une fonction cosinus exponentiellement amortie \(S(\nu,{\tau }_{v})\propto \exp (-{{\Delta }}t/{\ tau }_{v})\cos (2\pi \nu \Delta t)\) pour des temps de retard Δt bien au-dessus de la décroissance initiale rapide des signaux TRFE, comme illustré par la ligne continue rouge sur la Fig. 2c pour le Trace 9T. Un résultat important est que les oscillations de fréquence ν à B∥ > 0 se désintègrent avec approximativement le même temps de décroissance τv que le signal excitonique à B∥ = 0, et aucun signal oscillatoire de longue durée n'est développé. Nous en concluons que les oscillations proviennent d'une précession de Larmor du moment magnétique de l'exciton, et non du spin des porteurs de charge de fond, comme observé pour les électrons localisés dans les monocouches MoS2 et WS244. De plus, l'indépendance approximative du temps de décroissance τv de B∥ montre que les fluctuations du facteur g ne jouent aucun rôle. Sinon, une dépendance 1/B∥ de τv serait attendue45,46. La figure 3a montre un résumé de toutes les fréquences d'oscillation ν, extraites par cette procédure, en fonction de B∥. De toute évidence, une dépendance linéaire de type Zeeman peut être reconnue. Les ∣g∥∣ déterminés sont donnés dans la légende de la Fig. 3a. Les marges d'erreur expérimentales pour ces valeurs sont d'environ ±0,2. Il convient de noter qu'avec les expériences TRFE, nous ne pouvons déterminer que l'amplitude du facteur g mais pas son signe. De manière très remarquable, pour toutes les résonances excitoniques, les ∣g∥∣ déterminés sont très proches des facteurs g hors plan, ∣g⊥∣, des matériaux correspondants, rapportés dans les réfs. 25, 28, qui sont pour le matériau en vrac WSe2 ∣g⊥∣ = 3,2 ± 0,2 et 3,3 ± 0,6 pour les excitons intracouches A1s et A2s, respectivement25. Pour MoSe2 vrac, la valeur rapportée pour A1s est ∣g⊥∣ = 2,7 ± 0,125. Par conséquent, nous concluons que ∣g∥∣ ~ ∣g⊥∣ pour les TMDC multicouches, approchant la limite de masse.

a Fréquences d'oscillation détectées expérimentalement pour les excitons intracouches A1s et A2s (balles solides orange et jaunes) dans MoSe2, et les excitons intracouches A1s et A2s (balles solides vert foncé et vert clair) dans les échantillons multicouches WSe2 par rapport au champ magnétique dans le plan. Des exemples de barres d'erreur pour les champs bas et haut sont indiqués. Les valeurs absolues extraites ∣g∥∣ sont données dans la légende. Les marges d'erreur expérimentales sont d'environ ± 0,2. b Dispersion de l'énergie en fonction de l'impulsion du centre de masse K des excitons intracouche A à B∥ > 0 dans une multicouche. Pour les excitons, la composante z du spin de l'électron est symbolisée par une petite flèche à un seul trait, tandis que le spin du trou est indiqué par une flèche à double trait. Les dédoublements énergétiques des excitons dus à g∥ fini sont pris en compte. Les doubles flèches rouges doivent symboliser l'oscillation cohérente permise par l'impulsion entre les couches adjacentes. c Représentation de la rotation du pseudospin sur une sphère de Bloch. Le pôle nord correspond à τ = +1, tandis que le pôle sud représente l'état τ = −1. La flèche orange correspondrait à un système excité par une lumière polarisée linéairement.

Dans ce qui suit, nous discuterons plus en détail de nos résultats expérimentaux et les comparerons aux calculs des premiers principes (voir la section méthodes). Dans le tableau 1, les moments cinétiques de spin et orbitaux calculés pour le hors-plan (\({{{{{{{\rm{S}}}}}}}}_{{{{{{{{ \rm{z}}}}}}}}^{{{{{{{\rm{i}}}}}}}}},{{{{{{{{\rm{L}} }}}}}}}_{{{{{{\rm{z}}}}}}}}}^{{{{{{{{\rm{i}}}}}}}} }\)) ainsi que dans le plan (\({{{{{{{\rm{S}}}}}}}}}_{{{{{{{\rm{x}}} }}}}}}^{{{{{{{\rm{i}}}}}}}}\), \({{{{{{{{\rm{L}}}}} }}}}_{{{{{{{\rm{x}}}}}}}}^{{{{{{{\rm{i}}}}}}}}}\) ) les directions sont données pour les échantillons monocouches et multicouches. L'exposant i représente CB ou VB, c'est-à-dire les états de bande de conduction ou de bande de valence, respectivement, qui sont pertinents pour les excitons intracouche A dans les matériaux (cf. Fig. 1b, c). Nous notons que les états CB pertinents sont différents pour les deux matériaux en raison de l'ordre de spin inverse. Les facteurs g calculés pour les excitons A, qui sont déterminés par \({g}_{\perp /\parallel }=2({{{{{{{{\rm{S}}}}}}}}} _{{{{{{{\rm{z}}}}}}}}/{{{{{{\rm{x}}}}}}}}}^{{{{{{ {\rm{CB}}}}}}}}}+{{{{{{{\rm{L}}}}}}}}}_{{{{{{{\rm{z} }}}}}}}/{{{{{{\rm{x}}}}}}}}^{{{{{{{\rm{CB}}}}}}}}} -{{{{{{{\rm{S}}}}}}}}}_{{{{{{{\rm{z}}}}}}}}/{{{{{{ {\rm{x}}}}}}}}}^{{{{{{{\rm{VB}}}}}}}}}-{{{{{{{{\rm{L} }}}}}}}}_{{{{{{\rm{z}}}}}}}}/{{{{{{{\rm{x}}}}}}}}} ^{{{{{{{{\rm{VB}}}}}}}}})\)47 sont également donnés. Les signes moins devant le moment cinétique VB expliquent le fait que le moment cinétique d'un trou est juste opposé au moment cinétique d'un électron dans l'état VB. On peut voir que pour les monocouches et les multicouches WSe2, le g⊥ calculé concorde bien avec les valeurs expérimentales publiées, tandis que pour les multicouches MoSe2, le ∣g⊥∣ calculé est un peu plus petit par rapport au rapport expérimental. Le résultat expérimental de g∥ ~ 0 pour les monocouches est confirmé par les calculs, qui donnent exactement g∥ = 0 (les contributions de spin et de moment cinétique orbital sont nulles en raison de considérations de symétrie et vérifiées numériquement, cf. tableau 1).

Pour les échantillons multicouches, d'autre part, les calculs fournissent g∥ non nul, conformément à nos résultats expérimentaux, bien que leurs amplitudes soient inférieures aux valeurs expérimentales, qui sont proches des facteurs g hors plan rapportés, c'est-à-dire ∣g ∥(exp.)∣ ~ ∣g⊥(exp.)∣. Fait intéressant, en raison de la symétrie particulière des bandes (CB ~ Γ9 et VB ~ Γ7 dans le groupe ponctuel D3h des K vallées), seule la bande de valence montre une valeur non nulle de g∥, alors que pour la bande de conduction elle est strictement nulle , c'est-à-dire l'orbite, \({{{{{{{{\rm{L}}}}}}}}}_{{{{{{{\rm{x}}}}}}}} }^{{{{{{{\rm{CB}}}}}}}}}\), et le spin, \({{{{{{{{\rm{S}}}}}} }}}_{{{{{{{\rm{x}}}}}}}}^{{{{{{{\rm{CB}}}}}}}}}\), les moments cinétiques sont tous les deux nuls (cf. tableau 1). Cette situation est similaire au zéro gx (géométrie de Voigt) de la bande de valence des trous lourds dans les matériaux wurtzite à symétrie hexagonale48,49,50,51. Alors que dans les calculs des premiers principes, l'hybridation intercouche des bandes électroniques est pleinement prise en compte, les corrélations excitoniques ne sont pas prises en compte. Puisque nous observons les oscillations aux résonances excitoniques, il est probable qu'une hybridation supplémentaire au niveau excitonique contribue au facteur g observé. Par exemple, les champs magnétiques dans le plan introduisent un mélange d'excitons brillants et sombres dans les TMDC monocouches30,31,32. Dans le cas massif, les corrélations excitoniques peuvent faciliter le mélange de différents canaux d'excitons en raison de la dégénérescence supplémentaire des bandes. Nous soulignons que les enquêtes sur ces corrélations excitoniques dans le cas de masse dépassent le cadre de notre étude actuelle mais restent un sujet ouvert pour de futures enquêtes. Aussi l'observation expérimentale que pour les multicouches les ∣g∥∣ des excitons 2s sont légèrement plus grands que ceux des excitons 1s (cf. Fig. 3a) peut s'expliquer par l'hybridation des excitons : Le rayon de Bohr, c'est-à-dire l'expansion spatiale de les excitons 2s est plus grand que celui des excitons 1s (voir Fig. 1e). Par conséquent, il est probable que les effets d'hybridation soient légèrement plus importants pour les excitons 2s que pour les excitons 1s.

Sur la figure 3b, une image schématique de la dispersion du centre de masse excitonique est représentée pour les résonances excitoniques pertinentes dans les deux matériaux multicouches, à savoir les résonances A1s et A2s. Pour les excitons, les spins des électrons et des trous, Sz, sont représentés respectivement par des flèches à une ligne et à deux lignes. Les dédoublements énergétiques, correspondant aux g∥ non nuls, sont pris en compte par des traits pointillés et pleins pour les paraboles du centre de masse. Les hélicités sont données à côté des configurations de spin des excitons. Les doubles flèches rouges en gras doivent symboliser les oscillations cohérentes entre les états excitoniques, lorsqu'ils sont excités par résonance. Par conséquent, nous suggérons que les oscillations observées proviennent d'oscillations cohérentes entre des niveaux excitoniques avec différents pseudospins, c'est-à-dire des battements quantiques de pseudospin. Ceux-ci peuvent être visualisés sur une sphère de Bloch, comme le montre la Fig. 3c : Le pôle nord correspond aux excitons de pseudospin τ = +1. Cela signifie qu'ils occupent les vallées K + des couches individuelles (cf. Fig. 1d). Une fois initialisés par une impulsion de pompe σ+, ils peuvent osciller de manière cohérente vers le pôle sud, qui sont des excitons de pseudospin τ = −1, c'est-à-dire qui occupent les K− vallées des couches individuelles. Une question, à laquelle nous ne pouvons pas répondre de manière concluante jusqu'à présent, est de savoir si les oscillations cohérentes sont soit des battements quantiques de spin des excitons K+ et K− A uniquement à l'intérieur des couches (oscillations intracouches), soit entre les couches (oscillations intercouches), ou, un mélange des deux. La découverte expérimentale que nous n'observons pas d'oscillations pour les monocouches peut favoriser le scénario de battements quantiques de spin intercouches dans les échantillons multicouches. Ceci est, en outre, corroboré par le fait que la composante intercouche des oscillations est autorisée en impulsion, puisque, dans l'espace k, les vallées K+ et K− sont superposées dans une structure de type H (cf. Fig. 1d) . Cependant, il a été précédemment suggéré pour les bicouches WSe2 que seuls les trous peuvent présenter des oscillations cohérentes dans les champs magnétiques dans le plan9. Vraisemblablement, il peut y avoir des contributions à la fois des oscillations intracouche et intercouche. Quelle partie domine, on ne peut pas dire pour autant. Dans les recherches futures, cela pourrait être davantage mis en évidence par des expériences sur des échantillons multicouches de type R : contrairement au type H, dans l'empilement de type R, les oscillations intercouches des excitons A sont interdites. Ce scénario peut favoriser les oscillations intracouches. Cependant, de telles expériences seront techniquement exigeantes, puisque les séléniures TMDC ne se développent pas de type R, ainsi, les échantillons multicouches devront être fabriqués manuellement.

Enfin, nous aimerions faire quelques remarques sur la dépendance du nombre de couches. En principe, nous nous attendrions à ce que les oscillations de pseudospin se produisent, en commençant par des échantillons de bicouche de type H symétriques, où la dégénérescence de spin est restaurée. Pour élucider cela plus en détail, nous avons calculé les facteurs g pour une bicouche WSe2 symétrique (voir tableau SI dans les informations supplémentaires). On reçoit en effet pour la bicouche un g∥ non nul, qui se situe entre les valeurs de la monocouche (où g∥ ~ 0) et la limite d'encombrement. Aussi, g⊥ de la bicouche se situe entre les valeurs correspondantes pour la monocouche et la multicouche (cf. Tableau SI). Malheureusement, les expériences TRFE préliminaires sur une bicouche WSe2 de type H encapsulée de grande surface ne montrent pas d'oscillations pour un champ magnétique dans le plan. Ces expériences préliminaires sont présentées sur la figure S6 des informations supplémentaires, où elles sont comparées aux traces TRFE d'une multicouche proche. Nous supposons que dans notre spot laser d'un diamètre d'environ 50 μm sur l'échantillon de grande surface, il peut y avoir un grand nombre de régions microscopiques avec différents potentiels asymétriques, causés par une contrainte variable localement, un environnement diélectrique, etc., en raison du hBN encapsulation, où la dégénérescence de spin n'est pas restaurée. Cela pourrait entraver le développement de rotations de pseudospin à grande échelle. Pour les expériences futures, il serait hautement souhaitable d'étudier systématiquement des séries d'échantillons avec un nombre croissant de couches, à partir de la bicouche, éventuellement avec des tailles de points laser plus petites.

En résumé, nous avons détecté des rotations de pseudospin ultrarapides dans la gamme de fréquences GHz à THz dans des multicouches TMDC dans des champs magnétiques dans le plan via l'ellipticité de Faraday résolue en temps. Étonnamment, les grandeurs des facteurs g extraits dans le plan sont proches des valeurs rapportées des facteurs g hors plan des mêmes matériaux. Ceci est en contraste frappant avec les échantillons monocouches, qui ne montrent aucune oscillation temporelle pour un champ magnétique dans le plan non nul et qui, par conséquent, ont un facteur g d'exciton dans le plan proche de zéro. Les résultats expérimentaux sont confirmés par des calculs de premier principe des facteurs g. Notre étude ouvre la porte à la manipulation de ces pseudospins sur des échelles de temps ultrarapides, faisant des multicouches TMDC une plate-forme intéressante pour les opérations de pseudospin, mettant éventuellement en place des opérations de porte quantique, comme suggéré dans la réf. 9, à portée de main.

Tous les échantillons de TMDC étudiés sont exfoliés mécaniquement à partir d'un matériau source en vrac (acheté auprès de HQ Graphene) à l'aide de ruban nitto, puis transférés sur des substrats de saphir transparents par des tampons viscoélastiques en polyméthyldisiloxane52. Des monocouches MoSe2 et WSe2 de grande surface sont préparées et encapsulées dans des multicouches hexagonales de nitrure de bore (hBN) pour la protection contre les influences environnementales. Dans le corps principal du manuscrit, les résultats de deux échantillons multicouches sont présentés : une multicouche WSe2, composée de 14 couches, et une multicouche MoSe2 avec environ 84 couches.

Pour la caractérisation des échantillons, les mesures de contraste de réflectance (RC) de tous les échantillons sont effectuées dans une configuration de microscope optique. Les échantillons sont montés par une colle organique élastique sur le doigt froid d'un cryostat à flux He et sont maintenus sous vide, tandis que le porte-échantillon est refroidi à nominalement 5 K. La température à la position de l'échantillon est estimée par les intensités relatives de Lignes rubis du substrat saphir. La température du substrat est généralement comprise entre environ T = 10 K et 30 K. Pour les mesures RC, une source de lumière blanche est utilisée, qui est focalisée par un objectif de microscope x60 sur un point d'un diamètre d'environ 10 μm. Les spectres de référence sont enregistrés à des positions proches de l'échantillon TMDC. L'évaluation des spectres RC, à l'aide d'un modèle de matrice de transfert, peut être trouvée dans les informations supplémentaires (Fig. S5 supplémentaire)

Une image schématique de la configuration expérimentale, utilisée pour les expériences TRFE, est présentée dans la Fig. S1 supplémentaire. Pour les expériences TRFE, un laser Ti:Sapphire à verrouillage de mode est utilisé, qui produit des impulsions laser d'une longueur temporelle d'environ 80 fs à une fréquence de répétition de 80 MHz. Le faisceau laser est divisé en deux trains d'impulsions par un séparateur de faisceau. Le retard, Δt, entre les impulsions de la pompe et de la sonde est ajusté par un rétroréflecteur, qui est monté sur un étage pas à pas linéaire. Les deux faisceaux sont focalisés par une lentille plan convexe sur la surface de l'échantillon, où ils se chevauchent. Le diamètre du spot laser à la position de l'échantillon est d'environ 50 μm. L'échantillon est monté dans un cryostat optique avec des bobines magnétiques supraconductrices (cryostat à bobine fendue) à une température d'environ T = 5 K, qui est maintenue par un flux constant de gaz He froid. En mesurant la longueur d'impulsion laser avant et après le cryostat à aimant, nous estimons que la longueur d'impulsion à la position de l'échantillon est d'environ 130 fs. Les impulsions de pompe sont polarisées circulairement et la longueur d'onde du laser est accordée aux lignes d'absorption excitoniques pour créer une polarisation de vallée dans l'échantillon. La dynamique temporelle de la polarisation vallée est alors mesurée en détectant l'ellipticité des impulsions sonde polarisées linéairement après transmission de l'échantillon. Pour la mesure de l'ellipticité, une combinaison d'un prisme de Wollaston, d'une lame quart d'onde et de deux photodiodes équilibrées est utilisée. Le faisceau de pompage est haché mécaniquement à une fréquence d'environ 1,6 kHz, et pour la détection du signal de différence de photodiode, une technique de verrouillage est utilisée.

Pour obtenir l'estimation la plus précise des densités d'excitons dans les expériences, nous mesurons la puissance du faisceau laser de pompe transmis pour les deux cas, lorsque (i) le faisceau de pompe est focalisé sur l'échantillon, et (ii) focalisé à côté du échantillon sur le substrat de saphir. La différence de puissance est la limite supérieure de la puissance absorbée par l'échantillon, car avec cette approche, nous négligeons la différence de réflectivité du substrat en saphir par rapport au substrat en saphir avec l'échantillon TMDC. On suppose alors que la densité d'excitons n est égale à la densité de photons absorbés nphotons, qui est liée à la puissance absorbée Pabs par Pabs = nphotonsELaserfr2π. ELaser est l'énergie des photons laser, f le taux de répétition (80 MHz) du laser et r = 25 μm le rayon du point laser sur l'échantillon.

Avec cette procédure, nous obtenons pour la monocouche WSe2 une densité d'excitons initiale de n ~ 1,3 × 1012 cm−2 et pour la monocouche MoSe2 n ~ 1,9 × 1012 cm−2, lorsque dans les deux cas l'exciton A1s est excité par résonance. Les deux valeurs sont bien inférieures à la densité de Mott40,53,54. Pour les échantillons multicouches, nous divisons la densité totale d'excitons par le nombre de couches pour obtenir une estimation de la densité par couche. Nous obtenons pour la multicouche WSe2 (14 couches) n ~ 3,7 × 1011 cm−2/couche lors de l'excitation résonnante de l'exciton A1s, et, n ~ 2,1 × 1011 cm−2/couche pour l'excitation résonnante au niveau de l'exciton A2s. Pour la multicouche MoSe2 (80 couches), nous avons n ~ 1,0 × 1012 cm−2/couche pour la résonance de l'exciton A1s, et n ~ 1,4 × 1012 cm−2/couche pour la résonance de l'exciton A2s.

Les calculs des premiers principes sont effectués dans le cadre de la théorie fonctionnelle de la densité (DFT) à l'aide du code tout électron à plein potentiel WIEN2k55. Nous utilisons la fonctionnelle d'échange-corrélation de Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE), une énergie de séparation de valence centrale de − 6 Ry, des sphères atomiques avec des nombres quantiques orbitaux jusqu'à 10 et la coupure de l'onde plane multipliée par le plus petit rayon atomique est définie à 9. Pour l'inclusion du couplage spin-orbite, les électrons de cœur sont considérés de manière entièrement relativiste tandis que les électrons de valence sont traités dans une seconde étape variationnelle57. Nous utilisons une grille k Monkhorst-Pack de 15 × 15 × 6 (15 × 15) pour la masse (monocouche). Les calculs de masse incluent les interactions de van der Waals via la correction D358. La convergence d'autocohérence a été obtenue en utilisant les critères de 10−6 e pour la charge et 10−6 Ry pour l'énergie. Les paramètres de réseau en vrac, tirés de la réf. 59, sont a = 3,282 Å, d = 3,340 Å et c = 12,960 Å pour WSe2 ; et a = 3,289 Å, d = 3,335 Å et c = 12,927 Å pour MoSe2. Ici, le paramètre de réseau dans le plan, a, et l'épaisseur de la couche, d, sont considérés comme identiques pour le vrac et les monocouches. Dans les monocouches, nous avons utilisé un espacement sous vide de 16 Å pour éviter l'interaction entre les répliques périodiques alors que dans le cas massif, la taille totale de la cellule unitaire est le paramètre de réseau c. Les calculs des moments cinétiques orbitaux Lx et Lz sont basés sur l'approche de sommation sur bandes entièrement convergée discutée dans les réf. 47,60,61,62.

Pour les calculs des excitons intracouches en vrac, nous avons utilisé l'équation effective de Bethe-Salpeter63,64. La dispersion de la bande d'énergie près de la vallée K est traitée comme \(E({k}_{x},\;{k}_{y},\;{k}_{z})=\frac{{\hslash }^{2}}{2{m}^{*}}\left({k}_{x}^{2}+{k}_{y}^{2}\right)+f({k }_{z})\), m* étant la masse effective dans le plan et f(kz) modélise la dispersion le long de la direction − H − K − H de la première zone de Brillouin en volume. Les masses effectives dans le plan calculées par DFT pour WSe2 sont mCB = 0,29 m0 et mVB = 0,36 m0, et pour MoSe2, mCB = 0,90 m0 et mVB = 0,61 m0. Pour la fonction f(kz), nous prenons les valeurs numériques directement des calculs DFT. L'interaction électron-trou est médiée par le potentiel de Coulomb anisotrope, avec les constantes diélectriques pour WSe2 données par εxx = εyy = 15,75 et εzz = 7,75, et pour MoSe2, εxx = εyy = 17,45 et εzz = 8,3, tirées de la réf. 65. Nos calculs révèlent des énergies de liaison de 29,9 (9,1) meV pour l'exciton A1s(2s) dans WSe2 et de 41,9 (10,1)meV pour l'exciton A1s(2s) dans MoSe2, respectivement. De plus amples détails sur cette approche pour les excitons intracouches dans les TMDC en vrac peuvent être trouvés dans la réf. 66 pour WS2 en vrac.

Les données qui étayent les conclusions de cet article sont disponibles dans l'article et le fichier d'informations supplémentaires, ou disponibles auprès de l'auteur correspondant sur demande. Les données sources des figures de l'article et les informations supplémentaires sont fournies avec cet article sous forme de fichiers de données sources supplémentaires. Les données sources sont fournies avec ce document.

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Nous reconnaissons avec gratitude les discussions précieuses avec Tobias Korn et tenons à le remercier pour l'aide d'experts dans la configuration initiale de l'expérience. Nous exprimons notre gratitude à Alexey Chernikov pour avoir fourni le programme de matrice de transfert, et à Sebastian Bange pour l'aide d'experts avec les expériences AFM. Financement par la Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG, Fondation allemande pour la recherche) - Projet-ID 314695032 - SFB 1277 (sous-projets B05 (CS), B07 et B11 (JF)), et projets SCHU1171/8-1 (CS) et SCHU1171/10- 1 (SPP 2244) (CS) est chaleureusement remercié. KW et TT reconnaissent le soutien de JSPS KAKENHI (Grant Numbers 19H05790, 20H00354 et 21H05233).

Financement Open Access activé et organisé par Projekt DEAL.

Institut de physique expérimentale et appliquée, Université de Ratisbonne, D-93040, Ratisbonne, Allemagne

Simon Raiber, Dennis Falter, Simon Feldl, Petter Marzena & Christian Schüller

Institut de physique théorique, Université de Ratisbonne, D-93040, Ratisbonne, Allemagne

Paulo E. Faria Junior & Jaroslav Fabian

Centre de recherche sur les matériaux fonctionnels, Institut national des sciences des matériaux, Tsukuba, Ibaraki, 305-0044, Japon

Kenji Watanabé

Centre international de nanoarchitectonique des matériaux, Institut national de la science des matériaux, Tsukuba, Ibaraki, 305-0044, Japon

Takashi Taniguchi

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SR, DF, SF et PM ont préparé les échantillons, réalisé les expériences et analysé les données. PEFJ et JF ont effectué les premiers principes et les calculs d'excitons. KW et TT ont pris en charge le matériau hBN de haute qualité. CS a conçu le projet, analysé les données et rédigé le manuscrit. Tous les auteurs ont contribué à la discussion des résultats et à la finalisation du manuscrit.

Correspondance à Christian Schüller.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

Nature Communications remercie Nikolai Sinitsyn et les autres examinateurs anonymes pour leur contribution à l'examen par les pairs de ce travail. Les rapports des pairs examinateurs sont disponibles.

Note de l'éditeur Springer Nature reste neutre en ce qui concerne les revendications juridictionnelles dans les cartes publiées et les affiliations institutionnelles.

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Réimpressions et autorisations

Raiber, S., Faria Junior, PE, Falter, D. et al. Battements quantiques de pseudospin ultrarapides dans WSe2 et MoSe2 multicouches. Nat Commun 13, 4997 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-32534-3

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Reçu : 04 mai 2022

Accepté : 04 août 2022

Publié: 25 août 2022

DOI : https://doi.org/10.1038/s41467-022-32534-3

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