Forme et relaxation structurelle des tactoïdes colloïdaux

Oct 19, 2023

Nature Communications volume 13, Numéro d'article : 2778 (2022) Citer cet article

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La réponse géométrique-structurelle facile des colloïdes cristallins liquides aux champs externes permet de nombreuses avancées technologiques. Cependant, les mécanismes de relaxation des colloïdes cristallins liquides sous les frontières mobiles restent encore inexplorés. Ici, en combinant expériences, simulations numériques et théorie, nous décrivons la forme et la relaxation structurelle de micro-gouttelettes cristallines liquides colloïdales, appelées tactoïdes, où les fibrilles amyloïdes et les nanocristaux de cellulose sont utilisés comme systèmes modèles. Nous montrons que la relaxation de forme des tactoïdes porte une signature universelle de décroissance exponentielle unique et dérivons une expression analytique pour prédire ce processus hors équilibre, qui est régi par les contributions anisotropes et isotropes des cristaux liquides. La relaxation structurelle des tactoïdes montre des chemins fondamentalement différents, avec des décroissances exponentielles du premier et du second ordre, en fonction de l'existence de structures d'orientation évasées/pliées/torsadées dans l'état fondamental. Nos découvertes offrent une compréhension globale des effets de confinement dynamique dans les systèmes colloïdaux cristallins liquides et peuvent définir des directions inexplorées dans le développement de nouveaux matériaux réactifs.

Les cristaux liquides colloïdaux sont une classe de matière molle formée lorsque des nanoparticules de forme anisotrope sont dispersées dans un fluide isotrope1. Lorsqu'elles sont confinées à un volume fini, les particules colloïdales en forme de tige s'auto-organisent en diverses structures qui sont définies par un équilibre délicat entre les propriétés viscoélastiques anisotropes et de surface2,3,4. L'équilibre subtil entre ces contributions se traduit par une réponse facile aux champs externes1,5 tels que mécaniques, de flux, électriques et magnétiques, donnant lieu à de nombreuses opportunités et applications technologiques. Les exemples incluent les écrans, les modulateurs de lumière spatiale et les filtres accordables dans les dispositifs médicaux et l'optique, les biocapteurs à cristaux liquides pour les diagnostics rapides et les nouveaux matériaux fonctionnels tels que les muscles artificiels exploitant les propriétés physiques anisotropes des cristaux liquides6,7,8. Cependant, la réactivité facile aux champs externes (et aux perturbations) rend les cristaux liquides colloïdaux très fragiles pour être étudiés expérimentalement dans des conditions dynamiques5,9. En particulier, la relaxation des gouttelettes de cristaux liquides sous confinement mobile est encore mal comprise malgré son importance centrale dans une variété de phénomènes en physique de la matière condensée. Cela comprend le tassement des particules10, l'auto-assemblage11 et la relaxation des liquides colloïdaux12 avec des implications dans le domaine des nématiques actifs, par exemple les cristaux liquides vivants13, où la compréhension de l'hydrodynamique des cristaux liquides est essentielle14.

Les gouttelettes cristallines liquides, appelées tactoïdes, sont un exemple particulièrement significatif de cristaux liquides colloïdaux, car elles sont constituées de colloïdes cristallins liquides micro-confinés avec une forme/structure auto-sélectionnée découlant des phénomènes thermodynamiques dont ils émergent, c'est-à-dire , séparation spontanée des phases cristallines liquide-liquide15,16,17,18,19,20,21,22,23. Contrairement aux émulsions cristallines liquides sphériques, généralement obtenues en émulsifiant des cristaux liquides dans un autre liquide non miscible (comme de l'eau dans l'huile)24,25, les tactoïdes ont des formes fusiformes, allongées ou oblates avec différentes structures internes nématiques-cholestériques2,3, 4,15,16,17,18,19,20,21,22,26, par suite du couplage entre la tension interfaciale infiniment faible, l'ancrage de surface à l'interface, la chiralité des colloïdes et les propriétés élastiques anisotropes3, 4. Ces caractéristiques font des tactoïdes un système tout à fait unique avec des propriétés viscoélastiques27,28,29 et limites3,4 particulières, ajoutant ainsi des défis théoriques aux expérimentaux lors de la description de ces systèmes colloïdaux complexes dans des conditions dynamiques. Par exemple, des expériences récentes suggèrent que la frontière a un impact significatif sur la structure locale des colloïdes30,31,32,33 et sur les voies d'équilibrage de la relaxation structurelle des systèmes colloïdaux34 ; pourtant, une telle compréhension provient principalement de l'examen des systèmes colloïdaux avec des conditions aux limites statiques30,31,32,33,34,35. De plus, l'un des défis de l'étude actuelle est de démêler le taux d'auto-assemblage des tactoïdes à cristaux liquides de la relaxation de forme, fournissant des informations sur la cinétique des systèmes colloïdaux complexes auto-assemblés.

Nous rapportons ici la forme et la dynamique de relaxation structurelle des tactoïdes cristallins liquides colloïdaux. Nous utilisons des fibrilles amyloïdes de β-lactoglobuline et des nanocristaux de cellulose comme systèmes cristallins liquides colloïdaux modèles en forme de bâtonnets. Nous démêlons relaxation de forme et relaxation structurelle et montrons - par des mesures expérimentales et numériques intégrées - que la relaxation de forme des tactoïdes suit une décroissance exponentielle unique qui dépend des propriétés isotropes et anisotropes du matériau et de la taille des gouttelettes. Nous développons un modèle théorique pour prédire la forme des tactoïdes hors de l'état d'équilibre, en considérant l'hamiltonien des tactoïdes en présence d'un champ d'écoulement externe. Nous montrons également que la relaxation structurale des tactoïdes suit des chemins différents selon les configurations des mésogènes colloïdaux à l'état fondamental ; les tactoïdes homogènes et bipolaires se détendent par une décroissance exponentielle de premier ordre tandis que les cholestériques suivent une décroissance exponentielle de second ordre. Nous utilisons des mesures expérimentales directes du paramètre d'ordre, étayées par une simulation numérique directe (DNS) d'un modèle multi-échelle structure-composition complet, pour discuter de la nature de la relaxation structurelle des gouttelettes de cristal liquide et de son lien avec l'évasement, la courbure et structures de torsion des tactoïdes à l'état détendu. Nos résultats offrent des éclairages originaux sur l'organisation structurale des suspensions colloïdales hors d'équilibre, sous des frontières confinées dynamiques et des formes évolutives.

L'approche classique pour étudier la relaxation des gouttelettes consiste à utiliser la géométrie du broyeur à quatre cylindres développée à l'origine par Taylor36. Cette approche, cependant, n'est pas applicable aux tactoïdes en raison de leur nature labile, ce qui rend prohibitif l'isolement d'un seul tactoïde dans une telle géométrie. Ainsi, dans nos expériences, nous profitons d'un système microfluidique avec une conception de contraction-expansions brusques37,38, permettant d'allonger des tactoïdes avec différents volumes, puis de laisser les tactoïdes allongés se détendre à l'état d'équilibre dans la zone d'expansion abrupte (les détails sur le microfluidique canal sont fournis dans les méthodes et la note complémentaire 1). Pour pouvoir former les tactoïdes dans une puce microfluidique, nous avons préparé la suspension du cristal liquide avec une concentration définie dans la région de coexistence isotrope-nématique. Après injection de la suspension dans le système microfluidique, des tactoïdes de volumes variés se forment à l'intérieur du canal suivant le chemin de nucléation et de croissance. Des séries d'expériences avec des fibrilles amyloïdes de β-lactoglobuline et des gouttelettes de cristaux liquides de nanocristaux de cellulose ont été réalisées et analysées sous polariseurs croisés et appareil LC (cristal liquide)-PolScope, permettant de capturer non seulement la forme des tactoïdes mais aussi leur structure interne (Fig. 1 ), voir Films supplémentaires 1–3. Quel que soit le volume des tactoïdes, tous les tactoïdes à l'état initial sont étendus et le champ directeur à l'intérieur des tactoïdes est aligné parallèlement au grand axe du tactoïde, appelé configuration homogène2,4. Au cours de la relaxation, une gouttelette initialement étendue de volume V (≈r2R avec R le grand axe et r le petit axe des tactoïdes) ~102 µm3 subit la relaxation de forme tandis que sa structure reste inchangée en configuration homogène (Fig. 1a). Comme expliqué en détail plus loin, alors que sa configuration reste inchangée comme homogène, le tactoïde subit toujours une relaxation structurelle. Un tactoïde avec un volume plus important, ~ 103 µm3, montre une relaxation à la fois sur sa forme et sa structure où le champ directeur passe d'une structure homogène à bipolaire avec un champ directeur qui suit en douceur l'interface tactoïde (Fig. 1b). Pour un tactoïde d'un volume d'environ 104 µm3, comme illustré à la Fig. 1c, alors que sa forme se détend jusqu'à une forme presque sphérique, mais pas parfaitement, la relaxation structurelle a lieu tout en changeant le champ directeur d'une configuration homogène à une configuration cholestérique, facilement distinguable de sa texture rayée caractéristique.

La séquence d'images en accéléré de la relaxation des gouttelettes cristallines liquides de fibrilles amyloïdes initialement étendues avec des volumes différents. Dans chaque panneau, la première ligne montre les résultats expérimentaux pris avec le dispositif LC (cristal liquide)-PolScope. Les palettes de couleurs correspondant aux résultats expérimentaux indiquent l'orientation du directeur déposée dans le plan x-z ; la deuxième ligne montre les résultats de la simulation numérique avec une barre de couleur capturant l'orientation du champ directeur par rapport à l'axe z. Les tactoïdes sont à la configuration homogène à l'état initial et lors de la relaxation, ils ont des configurations différentes. a Un tactoïde initialement étendu avec un volume de 644 µm3 subit une relaxation de forme tandis que sa configuration reste inchangée à configuration homogène. b Un tactoïde allongé avec un volume de 2751 µm3 détend à la fois sa forme et sa structure en récupérant une configuration bipolaire lors de la relaxation. c Une gouttelette d'un volume de 16 414 µm3, ayant un volume plus important par rapport à (a, b), se détend en une structure cholestérique à trois bandes. Étant donné que les couleurs et les lignes directrices affichent les mêmes informations en raison de la nature axisymétrique des tactoïdes homogènes (a) et bipolaires (b), les lignes ne sont pas affichées pour une meilleure lisibilité (voir les films supplémentaires 4 à 6 pour la version avec lignes). Notez que la luminosité des images expérimentales est variée pour une meilleure visualisation.

Nous avons en outre capturé à la fois la forme et la relaxation structurelle des tactoïdes à l'aide du DNS (voir Films supplémentaires 4 à 6) et avons trouvé un bon accord avec nos résultats expérimentaux, comme le montre la Fig. 1. Les détails du DNS sont donnés dans la section Méthodes.

Pour caractériser la physique sous-jacente de la relaxation des gouttelettes de cristaux liquides, nous analysons d'abord la forme des tactoïdes lors de la relaxation. Nous avons mesuré le grand axe des tactoïdes à différents instants t et quantifié le comportement de relaxation, comme suggéré précédemment pour des gouttelettes homogènes39, par \({{{{{\mathcal{R}}}}}}=\tfrac{R\left( t\right)\,-\,{R}_{{{{{{\rm{equil}}}}}}.}}{{R}_{{{{{{\rm{init}}} }}}.}\,-\,{R}_{{{{{\rm{equil}}}}}}.}}\), où Requil., Rinit. et R(t) sont les demi-longueur du grand axe du tactoïde à l'équilibre, au temps initial et à un temps donné, respectivement (Fig. 2a–c). La valeur de \({{{{{\mathcal{R}}}}}}\) est un au temps zéro et zéro lorsque le tactoïde atteint sa forme d'équilibre. Nous avons observé que \({{{{\mathcal{R}}}}}}\) pour toutes les classes de tactoïdes (configurations homogènes, bipolaires et cholestériques) suit essentiellement une décroissance exponentielle unique (Fig. 2a – c). Ainsi, pour capturer le comportement de relaxation de forme des tactoïdes, nous utilisons \({{{{{\mathcal{R}}}}}}\,=\,{{{{{\rm{exp}}}}} }(-t/{\tau }_{{{{{{\rm{s}}}}}}})\), où τs est le temps de relaxation de forme caractéristique des tactoïdes. Un bon accord entre l'ajustement, utilisant la décroissance exponentielle \({{{{{\mathcal{R}}}}}}\,=\,{{{{{\rm{exp }}}}}}(-t /{\tau }_{{{{{{\rm{s}}}}}}})\), et les données expérimentales de relaxation de forme des tactoïdes avec différentes configurations relaxées, nous permettent d'obtenir les τs à partir de la courbe de décroissance de la forme (Fig. 2a – c). Par conséquent, un bon effondrement des données de relaxation de forme des tactoïdes avec différents volumes et configurations détendues sur une seule courbe maîtresse est observé lorsque le temps est redimensionné avec τs (Fig. 2d). Nous avons également effectué des expériences sur la relaxation de forme des tactoïdes résultant d'événements de rupture de tactoïdes initialement étendus dans une configuration homogène, et avons observé une seule tendance de décroissance exponentielle similaire au comportement de relaxation des tactoïdes initialement étendus, voir Fig. 2 supplémentaire.

a–c Évaluation de \({{{{{\mathcal{R}}}}}}\) (défini comme \(\tfrac{R\left(t\right)\,-\,{R}_{ {{{{{\rm{équil}}}}}}.}}{{R}_{{{{{{\rm{init}}}}}}.}\,-\,{R}_ {{{{{{\rm{equil}}}}}}.}}\) où Requil., Rinit. et R(t) sont la demi-longueur du grand axe du tactoïde à l'équilibre, à l'initiale temps, et à un temps donné t, respectivement) par rapport au temps pour les tactoïdes qui se détendent jusqu'à homogénéité, Requiv. (V1/3, avec V le volume) = 9,4 µm (a), bipolaire, Requiv. = 19,3 µm (b) et cholestérique, Requiv. = 27,8 µm (c) configurations à l'équilibre. Les symboles et les lignes noires indiquent respectivement les résultats de simulation expérimentale et numérique ; les lignes colorées montrent l'ajustement (\({{{{{\mathcal{R}}}}}}={{{{\rm{exp }}}}}}\left(-\frac{t}{{ \tau }_{{{{{\rm{s}}}}}}}\right)\)) qui est utilisé pour obtenir le temps de relaxation de forme caractéristique, τs. d Évaluation de \({{{{{\mathcal{R}}}}}}\) par rapport au temps mis à l'échelle t⁄τs résultant en une courbe universelle, \({{{{{\mathcal{R}}} }}}={{{{{\rm{exp }}}}}}\left(-\frac{t}{{\tau }_{{{{{{\rm{s}}}}}} }}\right)\), pour la relaxation de forme des différentes classes de tactoïdes avec différents volumes et valeurs d'allongement initiales. e Les symboles cercle, triangle et carré désignent respectivement les tactoïdes homogènes, bipolaires et cholestériques. Les barres d'erreur représentent l'écart type. La théorie développée, en trait plein, prédit le τs pour différentes classes de tactoïdes à cristaux liquides BLG et SCNC, confirmant la généralité de notre approche pour prédire le comportement de relaxation des tactoïdes à cristaux liquides bio-colloïdaux. Ici, ω est la force d'ancrage, ckB T est l'énergie thermique par unité de volume de dispersion, K et K2 sont les constantes élastiques de Frank, ξ est la longueur de cohérence, M∅ est la mobilité de masse, MQ est la mobilité de rotation, γ est la tension interfaciale, βμI est la viscosité effective, et b est un pré-facteur constant unique.

Pour calculer τs, nous combinons les théories sur la relaxation simple des gouttelettes, l'analyse dimensionnelle et le DNS qui montrent un excellent accord avec nos expériences, voir les Figs. 1, 2a–c. Comme précisé dans la note complémentaire 2, nous trouvons :

où τs est exprimé comme la somme de deux contributions : le premier terme est la contribution anisotrope des cristaux liquides (τa) induite par la présence de mésogènes colloïdaux tenant compte de l'ordre orientationnel, de l'élasticité du gradient, de la viscoélasticité anisotrope, de la dissipation rotationnelle et des gradients de concentration tandis que le second terme est le temps de relaxation de forme caractéristique des tactoïdes isotropes allongés (τi). Nous exprimons τi, suivant la relation bien établie du temps de relaxation de forme caractéristique des gouttelettes isotropes allongées37,40,41, comme \({\tau }_{{{{{{\rm{i}}}}}}} \,=\,\frac{\beta {\mu }_{{{{{{\rm{I}}}}}}}{R}_{{{{{{\rm{equiv}}}} }}{{{{{\boldsymbol{.}}}}}}}{\gamma }\), où γ est la tension interfaciale, Requiv. = ((r2R)1/3) est le rayon équivalent des tactoïdes, μI la viscosité de la phase moyenne -prise égale à la viscosité de la phase isotrope- et \(\beta \,=\,\frac{\left (2\hat{\eta }\,+\,3\right)\left(19\hat{\eta }\,+\,16\right)}{40\left(\hat{\eta }\, +\,1\right)}\), où \(\hat{\eta }\,=\,\frac{{\mu }_{{{{{{\rm{N}}}}}}} }{{\mu }_{{{{{\rm{I}}}}}}}}\) est le rapport des viscosités de la phase nématique μN et celle du milieu isotrope, μI. Nous obtenons τa, comme indiqué dans la note complémentaire 2, sur la base d'une analyse dimensionnelle et d'études paramétriques via notre DNS validé sur les propriétés des matériaux impliquées dans l'auto-assemblage des cristaux liquides et la taille tactoïde. Dans l'éq. 1, ω est la force d'ancrage, qui tient compte du coefficient du gradient concentration-orientation et de son couplage dans les simulations numériques42 (Note complémentaire 2), le terme ckBT est l'énergie thermique par unité de volume de dispersion avec c, kB, et T, la densité numérique, la constante de Boltzman et la température, respectivement. Le terme K est la constante élastique de Frank pour l'évasement et la flexion (supposée égale) et K2 est la constante élastique de torsion de Frank. Il convient de noter que, d'après la théorie43,44 et les mesures expérimentales45,46,47 sur différents systèmes de cristaux liquides rigides en forme de bâtonnets, y compris des colloïdes filamenteux48 analogues à ces études ici, le rapport de \(\frac{K}{{ K}_{2}}\) dans l'éq. 1 est toujours supérieur à ½, et donc Eq. 1 ne contient que de vrais arguments. Le terme ξ représente la longueur de cohérence qui est un indicateur de la longueur sur laquelle l'ordre à longue portée a lieu. Le terme \({M}_{{{\varnothing }}}\,\propto\, \frac{{{{{{\rm{ln}}}}}}\left(L/D\right)} {{{{{{\rm{c}}}}}}\mu }_{{{{{{\rm{N}}}}}}}L}\) est la mobilité de masse et \({ M}_{{{{{\rm{Q}}}}}}\,\propto\, \frac{2{{{{{\rm{ln}}}}}}\left(2L/ D\droite)\,-\,1}{{{{{{\rm{c}}}}}}\mu }_{{{{{{\rm{N}}}}}}}{ L}^{3}}\) est la mobilité de rotation49 (∝ signifie proportionnalité) ; ici L et D, respectivement, la longueur et le diamètre du mésogène en forme de bâtonnet, supposés égaux à la longueur moyenne pondérée des fibrilles Lf,w et au diamètre effectif Deff. proposés par Onsager50, respectivement. Nous énumérons toutes les propriétés des cristaux liquides utilisés dans cette étude dans le tableau 1 ainsi que les détails sur les calculs et les mesures dans les notes supplémentaires 3, 4, appuyées par les réf. 51,52,53,54,55,56,57,58,59. La relation pour τa est formulée par une approche hybride basée sur les résultats DNS et l'analyse dimensionnelle et peut être transformée en une équation en utilisant un seul pré-facteur constant (b = 54,0). Le terme b est donc une valeur agrégée reflétant des facteurs préalables présents dans les termes de proportionnalité tels que les mobilités. Nous comparons les résultats expérimentaux pour τs avec notre prédiction avec un seul paramètre d'ajustement b et trouvons un excellent accord (voir Fig. 2e).

Pour tester la généralité de la présente approche, en plus de BLG I dans le tableau 1, nous effectuons également des expériences avec un autre système de fibrilles amyloïdes (BLG II) ayant une distribution de longueur différente par rapport à BLG I en raison de propriétés matérielles différentes60 et avec sulfaté nanocristaux de cellulose (SCNC); voir le tableau 1. Les tactoïdes des deux systèmes illustrent également une décroissance exponentielle unique pendant la relaxation de forme comme BLG I sur les figures 2a à c. Les résultats pour le temps de relaxation de forme caractéristique de BLG II et SCNC montrent un très bon accord avec Eq. 1 prédiction (Fig. 2e), suggérant que l'Eq. 1 est suffisamment général pour décrire le comportement de relaxation de la plupart des tactoïdes à cristaux liquides biocolloïdaux.

Après avoir établi une vue d'ensemble sur la relaxation de forme dynamique des tactoïdes, nous passons à la modélisation de la déformation des tactoïdes sous contraintes externes. Bien que cela ait été bien documenté pour les fluides simples40,61, pour les tactoïdes à cristaux liquides, la physique devient complexe en raison des termes d'énergie associés à la structure interne des tactoïdes, leur viscoélasticité anisotrope et les caractéristiques des limites de confinement. Nous examinons la déformation de la gouttelette sous un champ d'écoulement uniaxial avec un taux d'extension donné \(\dot{\varepsilon }_{xx}\,{{\mbox{=}}}\,\frac{\partial {u}_ {x}}{\partial x}\), où ux est la vitesse d'écoulement et x est la direction du mouvement de l'écoulement, bien que l'approche soit générale et puisse être utilisée pour modéliser la déformation des tactoïdes sous n'importe quelle contrainte externe. Nous considérons l'énergie acquise par les tactoïdes sous les contraintes externes imposées par le champ d'écoulement extensionnel et l'incorporons au paysage d'énergie libre des tactoïdes qui est bien décrit par une forme d'échelle de la théorie de l'élasticité de Frank-Oseen. En particulier, le taux d'énergie \(\frac{{dE}}{{dt}}\) gagné par les tactoïdes sous toute contrainte normale externe σ peut être exprimé par \(\frac{{dE}}{{dt} }\,=\,\int {{{{{\boldsymbol{\sigma }}}}}}.{{{{{{\bf{u}}}}}}}_{{{{{{\ rm{i}}}}}}\,{dS}\), où ui est le déplacement de l'interface des tactoïdes. Nous considérons le cas où le tactoïde est étiré en raison des contraintes appliquées par le flux d'extension uniaxial et dans la note complémentaire 5, nous calculons \(\frac{{dE}}{{dt}}\) comme étant

Le paysage d'énergie libre des tactoïdes comprend deux termes énergétiques, les énergies libres élastiques de masse et de surface, associés au tactoïde à l'équilibre. L'énergie libre totale du tactoïde FE est décrite sous forme d'échelle comme2,4

où le premier terme rend compte de l'énergie libre de surface des tactoïdes due à la tension interfaciale et à la force d'ancrage. Les deux derniers termes sont l'énergie libre élastique globale des tactoïdes où le deuxième terme représente l'énergie libre d'évasement et de flexion et le troisième terme est l'énergie libre élastique de torsion. Le terme θ (=n ∙ ∇ × n avec n le directeur nématique) est le terme de torsion dans la théorie de l'élasticité de Frank–Oseen et le terme q∞ (=2π/P∞ avec P∞ le pas naturel du système) est le nombre d'onde chiral. Nous avons mesuré et résumé les propriétés des suspensions utilisées dans cette étude dans le tableau 1 (voir également la note complémentaire 4).

Par conservation d'énergie, le taux d'énergie gagnée par les tactoïdes en raison des contraintes normales du champ d'écoulement doit être égal au taux des changements d'énergie dans l'énergie libre des tactoïdes associée à leur énergie élastique/interfaciale. Notez que l'égalité des deux énergies est valable ici puisque le processus se produit beaucoup plus rapidement que la vitesse à laquelle la chaleur peut s'écouler, séparant ainsi l'échelle de temps pour le transfert de l'énergie associée aux changements structurels de l'échelle de temps pour la dissipation de la chaleur. De plus, comme les trois classes de tactoïdes homogènes, bipolaires et cholestériques ont une configuration homogène sous déformation extrême, comme on peut le voir sur la figure 1 et notre étude récente9, nous ignorons le deuxième terme de l'équation. 3, impliquant, comme d'habitude pour les tactoïdes homogènes, que l'énergie élastique globale due à l'évasement et à la flexion est nulle. De plus, le troisième terme est éliminé car, dans la configuration homogène et à volume tactoïde constant, il n'évolue pas sous déformation, donc le taux d'énergie gagnée par ce terme devient nul. Dans l'ensemble, en réglant l'Eq. 2 égal à la dérivée temporelle de l'Eq. 3 rendements :

donnant la forme allongée à l'état d'équilibre des tactoïdes sous un champ d'écoulement extensionnel donné en termes de r en fonction de \(\dot{\varepsilon }\) et V. Il n'y a pas de solution analytique pour l'Eq. 4, mais la solution numérique ainsi que nos données expérimentales sont présentées à la Fig. 3. Ici, pour mieux correspondre aux observations expérimentales, le deuxième terme est redimensionné par un pré-facteur de 0,14, ce qui est pleinement justifié par l'utilisation d'une forme de mise à l'échelle du paysage énergétique de Frank-Oseen. Nos résultats suggèrent que le petit axe des tactoïdes r diminue à mesure que le taux d'extension augmente, où r lignes, correspondant à des tactoïdes de volumes différents, convergent vers une seule courbe universelle à de grandes valeurs de taux d'extension (Fig. 3a). La conséquence la plus remarquable de notre analyse est que pour des taux d'extension élevés, r devient indépendant du volume, c'est-à-dire que la section transversale du tactoïde est simplement régie par le taux d'extension, et qu'à des taux d'extension identiques, des tactoïdes de volumes différents V ne diffèrent que par leur grand rayon R, qui est directement proportionnel à V. Dans le régime de faible taux d'extension, le petit axe des tactoïdes devient volumétrique et augmente de manière logarithmique avec l'augmentation du volume des tactoïdes (Fig. 3b) , ce qui est bien étayé par l'ensemble de données expérimentales collectées. L'équation 4 peut être utilisée pour prédire le Rinit.(=V/r2) comme la déformation tactoïde maximale qui peut être atteinte sous un débit d'extension donné. Notez que sur la Fig. 3a, b, les expériences du grand volume des tactoïdes (par exemple, V = 30 000 μm3) au taux d'extension élevé sont limitées par la configuration expérimentale. Il en est ainsi car la longueur des tactoïdes dans les formes étirées devient extrêmement élevée par rapport à la taille des images prises, empêchant de capturer complètement les tactoïdes avec un grand volume à un taux d'extension élevé.

a La théorie (lignes) et les données expérimentales (symboles) prédisent que le petit axe des tactoïdes r diminue à mesure que le taux d'extension \(\dot{\varepsilon }\) augmente lorsque r lignes, correspondant à des tactoïdes de volumes V différents, convergent à une seule courbe à de grandes valeurs de taux d'extension. b A vitesse d'extension donnée, le petit axe des tactoïdes augmente logarithmiquement avec une augmentation du volume des tactoïdes.

Le traitement ci-dessus décrit de manière exhaustive l'évolution des limites de confinement des tactoïdes, mais ne fournit aucune information sur l'évolution de leur structure interne. Nous portons donc notre attention sur l'étude du paramètre d'ordre orientationnel du champ directeur lors de la relaxation des tactoïdes. Dans nos expériences, nous avons capturé la relaxation des tactoïdes par LC-PolScope nous permettant d'accéder aux images de retardance des tactoïdes lors de la relaxation et d'analyser le paramètre d'ordre S, où S = \({{{{{\mathcalligra{r}} }}}}\)/d∆n0 avec \({{{{{\mathcalligra{r}}}}}}\) la valeur de retardement optique, d l'épaisseur de l'échantillon et ∆n0 la biréfringence correspondant à une phase nématique alignée, c'est-à-dire lorsque le paramètre d'ordre est 162,63. Nous avons mesuré la valeur de retardance \({{{{\mathcalligra{r}}}}}}\) de chaque pixel dans les tactoïdes, et en conséquence, le d est calculé pour chaque pixel en supposant une forme de fuseau pour les tactoïdes (voir Note complémentaire 6). La valeur exacte de ∆n0 est unique pour un système à cristaux liquides donné et est souvent difficile à obtenir expérimentalement, nous présentons donc ici notre forme indépendante de calcul ∆n0. On définit \({{{{\mathcal{S}}}}}}=\frac{S\left(t\right)\,-\,{S}_{{{{{{\rm{equil }}}}}}.}}{{S}_{{{{{\rm{init}}}}}}.}\,-\,{S}_{{{{{{\rm{ equil}}}}}}.}}\) pour capturer la relaxation structurelle des tactoïdes, similaire à celle utilisée pour la relaxation de forme du tactoïde, et surtout, totalement indépendante de ∆n0. Les résultats expérimentaux de \ ({{{{{\mathcal{S}}}}}}\) obtenus pour les tactoïdes avec différentes configurations relâchées en fonction du temps mis à l'échelle sont présentés sur la Fig. 4a – c. La relaxation structurelle des tactoïdes avec de petits volumes qui maintiennent homogène et bipolaire à l'équilibre suit une décroissance exponentielle de premier ordre. Cependant, pour les gouttelettes étendues plus grandes qui se détendent à la structure cholestérique, \({{{{\mathcal{S}}}}}}\) montre un comportement non monotone où initialement \({{{{{\mathcal{S} }}}}}}\) diminue jusqu'à son minimum, puis il commence à augmenter avant d'atteindre son équilibre, indiquant une décroissance exponentielle du second ordre (Fig. 4c). Pour illustrer plus clairement un tel comportement de sous-dépassement, tout en maintenant \({{{{{\mathcal{S}}}}}}\) comme un objet défini positivement, nous utilisons dans ce cas \({{{{{\ mathcal{S}}}}}}=\frac{S\left(t\right)\,-\,{S}_{{{{{{\rm{minimum}}}}}}}}{{ S}_{{{{{\rm{init}}}}}}.}\,-\,{S}_{{{{{{\rm{minimum}}}}}}}}\) et montrez le taux des changements dans \({{{{\mathcal{S}}}}}}\) par rapport au temps mis à l'échelle dans la Fig. 4d – f (notez que les deux définitions de \({{{{ {\mathcal{S}}}}}}=\frac{S\left(t\right)\,-\,{S}_{{{{{{\rm{minimum}}}}}}}} {{S}_{{{{{\rm{init}}}}}}.}\,-\,{S}_{{{{{{\rm{minimum}}}}}}}} \) et \({{{{{\mathcal{S}}}}}}=\frac{S\left(t\right)\,-\,{S}_{{{{{{\rm{ equil}}}}}}.}}{{S}_{{{{{{\rm{init}}}}}}.}\,-\,{S}_{{{{{{\rm {équil}}}}}}.}}\) sont équivalents pour les tactoïdes homogènes et bipolaires suivant une désintégration monotone). Il ressort clairement de la figure 4 que les simulations numériques capturent la décroissance exponentielle du premier ordre dans le cas de tactoïdes homogènes et bipolaires. Dans le cas des tactoïdes cholestériques, nos résultats de simulation numérique présentent un comportement qualitativement similaire pour la relaxation structurelle des tactoïdes bien que les simulations sous-estiment le paramètre d'ordre d'équilibre obtenu expérimentalement pour la relaxation structurelle des tactoïdes cholestériques (Fig. 4c). Pour illustrer cela davantage, nous montrons le taux de changements dans \({{{{{\mathcal{S}}}}}}\) par rapport au temps mis à l'échelle sur la Fig. 4d – f. Quantitativement, les tactoïdes avec la configuration homogène et bipolaire à l'état relaxé suivent \({{{{{\mathcal{S}}}}}}={{{{{\rm{exp }}}}}}(-t /{\tau }_{{{{{\rm{c}}}}}})\), où nous trouvons expérimentalement que le temps de relaxation structurel ou configurationnel caractéristique τc est de 24,4 s et 31,9 s pour homogène (V = 644 µm3) et tactoïdes bipolaires (V = 2751 µm3), respectivement. En revanche, le tactoïde de configuration cholestérique à l'équilibre (V = 16 414 µm3), montre deux temps de relaxation configurationnels caractéristiques capturés par \({{{{{\mathcal{S}}}}}}={{{{{{\ rm{c}}}}}}}_{1}{{{{{\rm{exp }}}}}}\left(-t/{\tau }_{{{{{{\rm{c }}}}}},1}\right)\,+\,(1\,-\,{{{{{\rm{c}}}}}}_{1}){{{{{\ rm{exp }}}}}}(-t/{\tau }_{{{{{{\rm{c}}}}}},2})\), avec c1 une constante égale à −1,6, et τc,1 et τc,2 trouvés à 105,9 s et 333,7 s, respectivement.

a–c Évaluation de \({{{{{\mathcal{S}}}}}}\) (défini comme \(\tfrac{S\left(t\right)\,-\,{S}_{ {{{{{\rm{équil}}}}}}.}}{{S}_{{{{{{\rm{init}}}}}}.}\,-\,{S}_ {{{{{{\rm{equil}}}}}.}}\) pour les tactoïdes homogènes et bipolaires et \({{{{{\mathcal{S}}}}}}=\frac{S\ gauche(t\droite)\,-\,{S}_{{{{{{\rm{minimum}}}}}}}}{{S}_{{{{{{\rm{init}} }}}}.}\,-\,{S}_{{{{{\rm{minimum}}}}}}}}\) pour les tactoïdes cholestériques, où Sequil., Sinit. et S(t ) sont les valeurs des paramètres d'ordre à l'équilibre, au temps initial et à un temps donné t, respectivement) par rapport au temps mis à l'échelle, \(\frac{t}{{\tau }_{{{{{{\rm{ c}}}}}}}\) avec τc le temps de relaxation configurationnelle caractéristique, pour les tactoïdes qui se détendent en configurations homogènes (a), bipolaires (b) et cholestériques (c) à l'équilibre. Les encarts expérimentaux montrant les images de retardance prises avec LC-PolScope ainsi que les résultats de simulation numérique présentent l'état critique de la relaxation pour chaque classe de tactoïdes. La barre de couleur indique les valeurs des paramètres d'ordre dans les encarts de simulation numérique. Notez que la luminosité des images expérimentales est augmentée pour une meilleure visualisation. Les symboles indiquent les données expérimentales, les lignes pleines noires sont les résultats de la simulation numérique. Les lignes noires colorées et pointillées montrent l'ajustement qui est utilisé pour obtenir τc à partir des résultats de simulation expérimentale et numérique, respectivement. d–f Les changements dans \(\frac{{{{{{\rm{d}}}}}}{{{{\mathcal{S}}}}}}}{{dt}}\), obtenues à partir des droites ajustées en a–c, lors de la relaxation pour différentes classes de tactoïdes : configurations homogènes (d), bipolaires (e) et cholestériques (f). Alors que les tactoïdes homogènes et bipolaires suivent une décroissance exponentielle unique monotone pendant la relaxation \({{{{{\mathcal{S}}}}}}={{{{{\rm{exp }}}}}}\left(-\ frac{t}{{\tau }_{{{{{\rm{c}}}}}}}}\right)\), les tactoïdes cholestériques sont caractérisés par un comportement non monotone de \({{ {{{\mathcal{S}}}}}}\) pendant la relaxation (voir (c)), décrit par une décroissance exponentielle du second ordre, \({{{{{\mathcal{S}}}}}} \,=\,{c}_{1}{{{{{\rm{exp}}}}}}\left(-t/{\tau }_{{{{{{\rm{c}} }}}},1}\right)\,+\,(1\,-\,c_{1}){{{{{\rm{exp }}}}}}(-t/{\tau } _{{{{{{\rm{c}}}}}},2})\), où c1 est une constante.

Pour interpréter la physique derrière ces relaxations structurelles, nous examinons l'échelle de temps liée aux termes de flexion, d'évasement et de torsion dans les tactoïdes. Par rapport à la relaxation aux tactoïdes homogènes / bipolaires, qui implique un ordre nématique avec au mieux une relaxation évasée / courbée, lorsque la configuration se détend aux tactoïdes cholestériques, une relaxation de torsion supplémentaire a lieu (voir les résultats de la simulation numérique dans les films supplémentaires 4–6). Cela suggère que la deuxième décroissance exponentielle associée aux tactoïdes cholestériques provient du terme de torsion. Nous suggérons que dans \({{{{{\mathcal{S}}}}}}={{{{{\rm{c}}}}}}}_{1}{{{{{\rm {exp}}}}}}\left(-t/{\tau }_{{{{{{\rm{c}}}}}},1}\right)\,+\,(1\, -\,{{{{{\rm{c}}}}}}_{1}){{{{{\rm{exp }}}}}}(-t/{\tau }_{{{ {{{\rm{c}}}}},2})\), où τc,2 est significativement plus long que τc,1, la deuxième décroissance exponentielle τc,2 provient du terme de torsion chiral tandis que τc,1 provient à partir d'un simple ordre nématique. Nous basons cette affirmation sur deux motifs. Tout d'abord, nous comparons les échelles de longueur de l'ordre nématique et cholestérique. Nous considérons l'échelle de longueur de la phase cholestérique comme la longueur nécessaire pour que la phase forme une seule torsion périodique, qui est définie par le nombre d'onde inverse (c'est-à-dire le pas) qui est de l'ordre de 101 µm. En revanche, pour former l'ordre nématique (caractérisé par l'évasement et la flexion), l'échelle de longueur est définie dans la gamme de la longueur des fibrilles (mésogènes) qui est de l'ordre de 10-1 µm. Ainsi, nous soutenons que les échelles de longueur de torsion plus grandes par rapport à l'évasement/courbure impliquent des temps de relaxation plus longs pour la déformation de torsion. Deuxièmement, à partir des expériences de relaxation des tactoïdes cholestériques à l'aide d'un LC-Polscope, nous permettant de capturer les changements dans le champ directeur au fil du temps et de suivre la dynamique de torsion dans le champ directeur (voir Fig. 6 supplémentaire), nous constatons que changement/rotation dans le champ directeur (la torsion) a lieu jusqu'aux dernières étapes du processus de relaxation et les changements de torsion sont significatifs dans la dernière étape, suggérant à nouveau que la deuxième décroissance exponentielle τc,2 provient du réarrangement de torsion. Il convient également de mentionner que le temps de relaxation structurelle dans les tactoïdes est beaucoup plus faible que dans des conditions aux limites fixes statiques. Le temps de relaxation structurale est de l'ordre de l'heure pour des systèmes BLG et SCNC similaires à l'intérieur d'un tube capillaire35 contre des dizaines/centaines de secondes ici. Il est en effet connu que la mobilité des frontières augmente la mobilité des mésogènes favorisant ainsi une cinétique plus rapide en relaxation structurale12.

Quelle est la configuration du tactoïde étendu avec un volume initial donné après relaxation ? Nous sommes en mesure de prédire la configuration relaxée des tactoïdes en utilisant la modélisation théorique récemment développée à partir d'une forme d'échelle de la théorie de l'élasticité de Frank-Oseen4. Selon cette théorie, les tactoïdes à l'équilibre ont une configuration homogène lorsque (V/α)Homogène < (K/γω)3, une configuration bipolaire lorsque (K/γω)3 < (V/α)Bipolaire < [1.7γ/(K2q ∞2)]3, et configuration cholestérique quand (V/α)cholestérique > [1.7γ/(K2q∞2)]3. En approximant α égal à 3 pour les frontières bipolaires homogènes et 1,5 pour les frontières bipolaires-cholestériques suivant la réf. 4, nous avons calculé ces valeurs seuils pour BLG I et trouvé VHomogenous ≲ 800, 800 ≲ VBipolar ≲ 11 000 et VCholesteric ≳ 11 000 µm3. Cela confirme que les tactoïdes représentés sur la figure 1 suivent un chemin de relaxation jusqu'à l'équilibre. Ainsi, connaissant le volume initial des tactoïdes, leur configuration après relaxation peut être prédite simplement à partir de la forme d'échelle de la théorie de l'élasticité de Frank-Oseen et des paramètres physiques du système tels que les constantes élastiques, l'énergie interfaciale et la force d'ancrage4. Nous fournissons le diagramme de phase nématique-cholestérique des tactoïdes prélevés à partir des échantillons dans une cuvette à l'équilibre montrant la configuration des tactoïdes en fonction du volume dans la note complémentaire 7, comme une démonstration supplémentaire que les tactoïdes initialement étirés atteignent une configuration d'équilibre après relaxation.

Nous avons présenté une image intégrée basée sur des expériences, des simulations numériques et la théorie, permettant un démêlage et une description complète de la forme et de la relaxation structurelle des gouttelettes cristallines liquides colloïdales initialement étirées. Nous avons montré que ces tactoïdes subissent une relaxation à la fois sur la forme et sur la structure, lorsque le champ d'écoulement externe les maintenant dans un état de non-équilibre est relâché. Indépendamment de la taille, la relaxation de forme des tactoïdes est caractérisée par une seule décroissance exponentielle, ce qui s'explique bien en prenant en compte à la fois les caractéristiques isotropes et anisotropes des tactoïdes. En revanche, la relaxation structurelle suit des destins différents, avec des décroissances exponentielles du premier et du second ordre, en fonction de l'existence de contributions d'évasement, de courbure et de torsion dans l'état fondamental, dont le poids relatif dépend directement de la taille du tactoïde. Nous avons discuté des mécanismes physiques fondamentaux derrière la forme et la relaxation structurelle et mis en évidence leur interdépendance. Ces résultats font avancer notre compréhension des processus dynamiques dans les systèmes cristallins liquides à base de colloïdes filamenteux et introduisent un formalisme expérimental, théorique et numérique qui peut être étendu aux fluides complexes hétérogènes, à la matière molle et aux colloïdes biologiques en général.

La β-lactoglobuline a été purifiée à partir de la protéine de lactosérum selon la réf. 64 et dissous dans de l'eau Milli-Q à 2 % en poids. La solution a été débarrassée des agrégats par filtration à l'aide d'un filtre seringue en nylon de 0,45 um et le pH de la solution a été ajusté à 2 en ajoutant du HCl. Plus tard, la solution a été chauffée pendant 5 heures sur une plaque chauffante à 90°C. Une fois les fibrilles amyloïdes préparées, nous avons raccourci la longueur des fibrilles en utilisant la méthode de la force de cisaillement mécanique. Deux ensembles de solutions ont été préparés, voir la note complémentaire 3 pour plus de détails sur les distributions de longueur et de hauteur. Les solutions ont été dialysées pendant 5 jours en utilisant une membrane de dialyse MWCO Spectra/Por de 100 kDa contre pH 2 Milli-Q. Le bain était changé toutes les 24 h. Pour atteindre la concentration de la région de coexistence isotrope-nématique pour la solution, les suspensions sont concentrées à l'aide d'une membrane de dialyse MWCO Spectra / Por 1 de 6 à 8 kDa contre une solution à 6% en poids de polyéthylène glycol (poids moléculaire: Mr ~ 35 000, Sigma Aldrich) à pH 2 milli -Q eau. Les solutions ont été conservées au réfrigérateur jusqu'à ce que la séparation des phases se produise, permettant de rapporter les concentrations des phases isotropes et nématiques dans le tableau 1.

Des suspensions de nanocristaux de cellulose ont été préparées en mélangeant des nanocristaux de cellulose lyophilisés (FPInnovations) dans de l'eau Milli-Q. Pour s'assurer que le nanocristal de cellulose se disperse bien, la solution a été ultra-sonifiée pendant 120 s. Cela a été suivi d'une centrifugation pendant 20 min à 12 000 × g pour éliminer les agrégats. La solution SCNC avec une concentration dans la région de coexistence isotrope-nématique a été obtenue en mélangeant initialement 2, 5% en poids de nanocristaux de cellulose lyophilisés dans de l'eau Milli-Q.

Pour effectuer la mesure AFM, une gouttelette de suspension diluée (0,01% en poids) a été déposée sur du mica fraîchement clivé. Après 2 min, le mica a été rincé avec de l'eau Milli-Q et séché avec un courant d'air. Les images de l'échantillon ont été capturées dans des conditions ambiantes avec un microscope à sonde à balayage MultiMode VIII (Bruker) en mode tapotement. Le logiciel FiberApp65 a été utilisé pour analyser les images et mesurer les distributions de longueur et de hauteur des fibrilles.

Nous avons réalisé les expériences à l'aide d'un microscope optique Zeiss équipé de polariseurs croisés et combiné avec un compensateur universel LC-PolScope. Sous polariseurs croisés, des images de séries chronologiques à la fréquence d'images de 12 images par minute ont été prises. Le canal microfluidique a été placé sur le microscope de manière à ce que l'axe long des tactoïdes maintienne un angle de 45° par rapport à l'un des polariseurs croisés. Cela a permis une mesure sans ambiguïté des tactoïdes petit et grand axe pendant la relaxation. Pour effectuer les mesures, le programme MATLAB et le logiciel ImageJ ont été utilisés. De plus, nous avons utilisé la microscopie optique combinée au compensateur universel LC-PolScope en mode série chronologique capturant 3 images par minute. Des images LC-PolScope ont été utilisées pour analyser la structure interne des tactoïdes. De plus, LC-PolScope produit les images de retard donnant la valeur de retard de l'image, pixel par pixel, qui ont été utilisées pour mesurer le paramètre d'ordre.

L'approche classique de lithographie douce a été utilisée pour fabriquer des systèmes microfluidiques66. Nous avons fabriqué du PDMS en mélangeant un monomère de polydiméthylsiloxane (PDMS) et un agent de durcissement (Dow Corning Slygard 184) avec un rapport de 10 à 1. La lame de verre ordinaire (Corning 2947) a été utilisée comme plaque de base pour fixer le canal PDMS.

Nous avons utilisé un système microfluidique à section rectangulaire avec une largeur de canal dans la zone d'expansion we = 600 µm, la largeur de la zone de contraction wc = 50 µm et la hauteur du canal h = 100 µm (voir Informations supplémentaires pour le schéma du système microfluidique).

Nous avons effectué toutes les expériences à l'état ambiant. L'équipement utilisé pour exécuter des expériences en microfluidique se compose d'une pompe à seringue Harvard Apparatus, 250 µl de seringue Hamilton, un tube flexible avec un diamètre intérieur de 0,8 mm et l'aiguille avec un diamètre intérieur de 0,34 mm et un diamètre extérieur de 0,64 mm.

Des études antérieures23,28,67,68,69 ont montré que le modèle de Ginzburg-Landau dépendant du temps peut capturer la dynamique de relaxation couplée spatio-temporelle de la forme et de la structure. De plus, notre approche peut aboutir à des simulations haute fidélité capturant la dynamique de l'auto-assemblage spatio-temporel des cristaux liquides, y compris la rupture, la coalescence et l'évolution des défauts. Cependant, ceux-ci sortent du cadre de la présente étude. Dans la présente étude, nous avons appliqué cette approche de modélisation et nous nous sommes concentrés sur la dynamique de relaxation de la forme et de la structure dans des tactoïdes initialement étendus, qui sont isolés en phase isotrope. La mise en œuvre a été élaborée en détail dans nos travaux précédents, voir réf. 23,28,67. Au temps initial, on considère un tactoïde allongé d'après les observations expérimentales. Par la suite, nous laissons les tactoïdes allongés se détendre. Grâce à la relaxation, l'énergie libre totale est minimisée selon le modèle de Ginzburg – Landau dépendant du temps, par lequel l'énergie libre en excès telle que la tension superficielle et l'élasticité est soulagée. Le tactoïde allongé sélectionne lui-même la forme et la structure d'équilibre grâce à une relaxation thermodynamique spontanée. De plus, la matrice entourant le tactoïde sous relaxation est essentiellement maintenue à la concentration isotrope. Notez que, dans le présent travail, nous étudions trois configurations cristallines liquides principales ; nématiques homogènes, nématiques bipolaires, cholestériques uniaxiales, qui sont toutes entièrement symétriques en rotation70. De ce fait, pour réduire les coûts de calcul, nous nous appuyons sur des simulations rectangulaires à deux dimensions qui fournissent une bonne description 3D puisqu'il n'y a pas besoin de discriminer entre les désinclinaisons de point, de ligne et d'anneau ; voir Films supplémentaires 4–6.

Les données à l'appui des conclusions de cette étude sont disponibles sur demande auprès de l'auteur correspondant.

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Nous remercions X.Cao (ETHZ) pour son aide dans la fabrication de puces microfluidiques et Samuel Mathews pour son soutien à la maintenance d'un supercalculateur haute performance en interne. Nous remercions le professeur Andrew de Mello (ETHZ) pour avoir accordé l'accès à son laboratoire et Y.Yuan pour des discussions utiles. Ce travail est soutenu par la subvention Sinergia no. CRSII5_189917 de la Fondation nationale suisse de la recherche scientifique (RM).

Ces auteurs ont contribué à parts égales : Hamed Almohammadi, Sayyed Ahmad Khadem.

Département des sciences et technologies de la santé, ETH Zurich, Zurich, Suisse

Hamed Almohammadi, Massimo Bagnani & Raffaele Mezzenga

Département de génie chimique, Université McGill, Montréal, QC, Canada

Sayyed Ahmad Khadem et Alejandro D. Rey

Centre québécois des matériaux avancés, Canada (QCAM/CQMF), Montréal, QC, Canada

Sayyed Ahmad Khadem et Alejandro D. Rey

Département des matériaux, ETH Zurich, Zurich, Suisse

Raffaele Mezzenga

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HA et RM ont conçu et initié le projet, conçu les expériences, analysé les données, développé la modélisation théorique de la déformation des tactoïdes, contribué à l'analyse théorique du temps de relaxation des tactoïdes et rédigé la majeure partie de l'article. HA a construit l'appareil expérimental et réalisé les expériences. MB a contribué aux expériences et effectué les mesures AFM. SAK et ADR ont conçu les simulations, analysé les données, développé l'analyse théorique du temps de relaxation des tactoïdes et contribué à la rédaction de l'article. SAK a effectué les simulations. ADR et RM ont supervisé la recherche. Tous les auteurs ont discuté et édité l'article.

Correspondance à Raffaele Mezzenga.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

Nature Communications remercie Mehrana Raeisin Nejad et les autres examinateurs anonymes pour leur contribution à l'examen par les pairs de ce travail. Des rapports d'examen par les pairs sont disponibles.

Note de l'éditeur Springer Nature reste neutre en ce qui concerne les revendications juridictionnelles dans les cartes publiées et les affiliations institutionnelles.

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Réimpressions et autorisations

Almohammadi, H., Khadem, SA, Bagnani, M. et al. Forme et relaxation structurelle des tactoïdes colloïdaux. Nat Commun 13, 2778 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-30123-y

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Reçu : 10 décembre 2021

Accepté : 19 avril 2022

Publié: 19 mai 2022

DOI : https://doi.org/10.1038/s41467-022-30123-y

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